第四章-光学三波耦合过程

第四章二阶非线性光学效应4.1线性电光效应4.2光整流效应4.3二次谐波产生4.4三波混频及和频、差频产生4.5参量转换

4.6参量放大与参量振荡

参量过程：处于初态布局（原子，分子或电子）吸收光子到虚能级激发态，在很短的时间内辐射光子后又回到初态，它不涉及光波与材料的能量转移，极化率是实数，光子能量守恒。非参量过程：处于初态的布局（原子，分子或电子）从一个实能级到另一个实能级，极化率是复数，光波与材料之间有能量转移，光子能量不守恒。例2光学混频设入射光波的光场中包含两种频率成分时，即当：求二阶极化强度4.1线性电光效应线性电光效应也叫做普克尔（Pockler）效应。当没有反演中心的晶体受到直流电场或低频电场作用时,其折射率发生与外加电场成线性关系的变化。应当指出的是,这里所说的低频电场是与光频比较而言,所以微波频率也包括在内。线性电光效应是一种特殊的二阶非线性光学效应。在这里,作用于介质的两个电场，一个是光电场,另一个是低频场或直流场,在这两个电场的作用下产生了二阶非线性极化。现在假定作用于介质的直流场为E0、光电场为Eexp(-iωt)+c.c.,则极化强度为：(4.1-1)(4.1-2)因此,相应于频率为ω的极化强度分量表示式为(4.1-3)由此可见,直流电场的作用使得介质对频率为ω的极化率张量改变了。在这种情况下,电位移矢量为D=ε0E+PL+PNL=ε·E+PNL或用分量形式表示为(4.1-4)这里的εμα是相对介电常数张量元素。因此,由于直流电场的作用,使频率为ω的相对介电常数张量产生了一个变化量

:4.2光整流效应所谓光整流效应，就是一个光波通过非线性介质时，由于二阶非线性极化作用产生一个直流极化强度P0的现象。1962年，阿姆斯特朗等人在理论上预见到这一效应，同年，巴斯等人进一步从实验上观察到这个现象。他们利用KDP晶体，在垂直于光轴的表面上安置电极，当用调Q红宝石激光照射时，在电极两端测量出大约几百微伏的直流电压。若令光波电场的空间变化部分为(4.2-1)式中,E0为光波电场的振幅,a为光振动方向的单位矢量,k为光波传播方向的单位矢量,则由于二次非线性效应产生的直流极化强度为(4.2-2)现在考虑一个非常理想的特殊情况。取一个平行板电容器，其中充满KDP晶体，Z轴（光轴）垂直于电容器板，并使频率为的光波在xoy平面内传播。根据上面的假定,光波在KDP晶体中传播时,其寻常光分量有ax≠0,ay≠0,az=0,非常光分量有ax=ay=0,az≠0。又根据KDP晶体χ(2)的空间对称性,只有中三个脚标都不相同的元素才不为零。所以,如对于寻常光和非常光分别按（4.2-2）式展开,就可以得到它们的P0x和P0y分量皆为零,但对P0z分量两者不同:非常光的P0z=0,寻常光的P0z≠0。对于寻常光来说,(4.2-3)这表示在z方向有一个恒定的极化强度分量P0z。假设光波的传播方向k与晶轴x之间的夹角为θ,则有将其代入（4.2-3）式,便得(4.2-4)一三波耦合方程讨论远离共振区的各向异性无损耗介质。在各向异性介质中，光波的传播方向（k）与能流方向（S）不同，之间有一个夹角

。大多数晶体<3°为了导出适用于各向异性介质的慢变振幅近似波方程，假设一个单色平面波沿z方向传播，D沿x方向，H沿y方向，如图所示，具有频率的单色平面波的光电场和非线性极化强度分别为：xzyDEkI=E×H

4.3二次谐波产生为了计算方便，将和分解为两个互相垂直的分量，即垂直于k的横向分量（T）和平行与K的纵向分量（S），横向分量应该遵循各向同性介质的慢变振幅近似波方程在方程两边点乘，有得：各向异性介质中慢变振幅近似波方程若取则：对于二阶非线性介质，两光波场作用于介质，引起二阶极化，产生新的波场，包括和频、差频等过程。无论那种过程，三波互相耦合必须遵循（1）能量守恒，即三种频率的光子能量满足：（2）同时满足动量守恒时，才能得到最佳耦合。设频率为

1，2，3的三个沿z方向传播的单色平面波，场记为：它们相互作用产生的介质的二阶非线性极化强度分别为：

简并度D分别代入耦合波方程(4.1.6），得到：根据极化率的频率置换对称性，对非共振的非色散介质有Kleinman近似关系：实数，为有效非线性极化率，用于量度三个波之间的耦合强度把上面的极化率分量写为标量形式，有则慢变近似条件下的三波混频的耦合波方程可写为：当，三波是相位匹配的，相当于三个光子能量守恒。1961年，弗朗肯等人就用石英晶体对红宝石激光（0.6943m）进行了二次谐波的实验，获得了0.3471m的紫外光，但效率很低1962年，乔特迈以及马克尔等人分别提出了相位匹配技术，才使二次谐波的转换效率得到提高。尤其是调Q技术，短脉冲激光技术的出现和发展，使效率达到70

80。二二次谐波1不消耗基频光小信号近似倍频晶体Lz

1=

2=

3=2

光学倍频过程2消耗基频光的高转换效率法1不消耗基频光小信号近似设频率为的单色平面光波通过长度为L的非线性光学晶体，产生频率为2的倍频光。由于二次谐波是三波耦合的特例，因此可以用三波耦合方程处理处理二次谐波的问题。设

1=2=，3=2在小信号近似下，随z的变化可以忽略，得到：假定的边界条件：求解得到输出谐波的振幅引入倍频系数（非线性光学系数）d代替极化率由于，则（4.2.5）变为：基频波在z=0处的光强为：则二次谐波在z=L处的光强为：代入得：或：光倍频的效率可表示为倍频光功率与基频光功率之比。0结论：（1）倍频光强与基频光强的平方成正比，这说明一个倍频光子是由两个基频光子湮灭后产生的，符合能量守恒定律。（2）对一定的，倍频光功率与晶体倍频系数的平方成正比；较小时，与晶体长度L的平方成正比。（3）当=0时，，倍频光功率与倍频效率最大，符合相位匹配条件。为实现相位匹配，要使倍频光与基频光同方向，并且使折射率满足。(5)倍频效率依赖于基频光的功率密度，可以通过聚焦基频光的方法来提高倍频效率。（4）当

≠0

，对一定的，定义晶体长度

为相干长度，此时若晶体长度大于，倍频效率将很快下降，最后做周期性变化。2消耗基频光的高转换效率法在高转换效率下，基波光会被消耗，此时，需从耦合波方程组出发求解，定义一组新的光电场变量。光强的公式(4.2.8）变为：而耦合波方程变为：其中k为耦合参数在倍频情况下：则耦合波方程简化为满足相位匹配条件，即=0上式两边分别乘以和，得：由z=0的边界条件可得：将此式代入(4.2.23）得：利用其解为：再由式(4.2.23）得到相位匹配条件下二次谐波产生规律可见，随着倍频晶体长度的增加，基频光不断地转换为倍频光，理论上基频光可以全部转换为倍频光，实际中由于收到许多限制，不可能达到100%。因此引入有效倍频长度当z=时当z=2时基频耗尽条件下的倍频转换效率为：如果基频光强很低，可取近似条件：式(4.2.28）就变成=0时的小信号近似倍频转换效率3相位匹配技术基频光与倍频光相位匹配的条件是：或由波矢和相速度公式，得到说明相位匹配条件是要求晶体中倍频光的折射率等于基频光的折射率，倍频光的相速度等于基频光的相速度。各向异性晶体，即双折射晶体晶

系光

学

分

类三斜，单斜，正交双轴晶体各向异性晶体三角，四方，六角单轴晶体正单轴晶体负单轴晶体立方各向同性晶体各向异性晶体具有双折射现象。在双折射晶体中，除光轴方向外，任何光的方向都存在两个互相垂直的偏振方向，它们的折射率（或相速度）是不相同的，但对不同频率的光，在适当的条件下可能实现折射率相等。方法：入射基频波与所产生的二次谐波分别取不同的偏振态，然后沿晶体的特定方向传播。Note：由于晶体的双折射行为会随着晶体的温度发生变化，因此要求晶体保持在特定的温度下。Cnee波面no负单轴晶体o波面none正单轴晶体C单轴晶体为例，这两个偏振方向互相垂直的光分别称为寻常光（o光）和非常光（e光），它们对应的折射率分别为no和ne。寻常光的偏振方向垂直于光轴C和入射光波矢K组成的平面，非常光的偏振方向在C和K组成的平面内（垂直于K）。由晶体光学折射率椭球理论，折射率是光轴和波矢夹角的函数。当=90°时的值方法：一般选择基频光处于较高折射率的偏振态，对负单轴晶体取o偏振态，正单轴晶体取e偏振态。首先考虑负单轴晶体：Cneno负单轴晶体K

mno()ne(2)由(4.2.29）和(4.2.20）得到负单轴晶体的相位匹配角

m正单轴晶体：正单轴晶体noneKC4产生二次谐波的实验装置三个基本组成部分：（1）非线性工作晶体KDP晶体（磷酸二氢钾），ADP晶体（磷酸二氢铵），LiIO3，LiNbO3，（主要用于可见或近红外基波入射，在可见或近紫外产生二次谐波。AgAsS3（淡红银矿），CdGeAs2，Te，LiNbO3，CdGe（主要用于波长较长的红外激光入射，产生较近红外区的二次谐波输出辐射。（2）基波辐射源脉冲固体激光器，气体激光器，连续固体激光器（3）相位匹配和激励耦合装置按相位匹配方式的不同，可分别采用角度调节系统或者温度控制系统实现相位匹配；按激励耦合方式不同，可分别采用腔外单次行波通过工作晶体的激励方式，或采用将工作晶体置于光学谐振腔内使基波光束多次通过的激励方式。E（）E（2）角度控制E（）E（2）温度控制E（）E（2）温度控制（a）（b）（c）KNbO3晶体中的倍频4.4光学和频，差频和频与差频指用频率不同的两束激光入射在非线性晶体上，由于晶体的二阶非线性效应，产生另一频率的光场。和频借助近红外的强泵浦光，把入射的红外弱信号光转换成可见光，属于频率上转换，是产生较短波长相干辐射的有效手段。而差频指由两频率差得到可调谐的红外相干辐射，属于频率下转换。1光学和频与频率上转换

3=

1+

2和频晶体Lz

1（弱光）光学和频过程

2（强泵浦光）假定不考虑晶体的吸收，并且频率

2的泵浦光足够强，以至于可以认为其光强不因频率

3的光强的变化而变化。则耦合波方程简化为：式中场振幅：kSF：为和频的非线性耦合系数由于dSF=2d在共线的相位匹配条件下：则耦合波方程简化为：非线性耦合增益系数对(4.3.10）求导，在将式(4.3.9）代入，得到：利用z=0的边界条件：将以上两式的模平方相加，可得：场振幅的平方与光强成正比，即有若晶体长度为L，和频的转换效率为：I2II1I3三束光在相位匹配下的强度随Z变化曲线在=0的情况下，如果频率2的泵浦光的光强不很大，(4.3.19)可取小信号近似，在利用(4.3.11），和频转换效率为：

≠0时，其转换效率为：＊用量子力学的观点解释和频过程，给出能级图。2光学差频与频率下转换差频晶体Lz

1（弱光）光学差频过程

3（强泵浦光）

2=

3-

1无损耗小信号近似下，泵浦光，差频的耦合波方程为：在=0的情况下，简化为定义：对(4.3.26）求导，并代入(4.3.27）的共轭，得到场振幅和随z变化的特性0若晶体长度为L，差频的转换效率为：小信号情况下：＊用量子力学的观点解释和频过程，给出能级图。4.6参量放大与振荡1962年，Kingston和Kroll等人在理论上预言了三波相互作用过程中存在参量增益的可能性。1965年，Wang和Racetle首先观测到三波非线性相互作用过程中的参量增益。1965年，Giodmaine和Miller首次用LiNbO3晶体制成了第一台光参量振荡器。开辟了获得可调相干光源的新途径。1968年，Smith和Byer成功研制了连续运转的光学参量振荡器。1970年，Smith和Parker和Ammann等人将参量振荡器置于激光谐振腔内，分别研制成了连续和脉冲内腔式光学参量振荡器。1971年，Yarborough和Massey无共振腔的光学参量振荡器。z参量晶体L

1（信号光）光学参量放大过程

3（泵浦光）

2=

3-

1

1（信号光）

3（泵浦光）

2（闲置光）差频过程中频率为

3的泵浦光的能量转移到频率为

1的信号光，使之放大，同时产生频率为

2的闲置光，这种过程称为光学参量放大。当时，当=0,时，参量放大器的放大倍数为可见参量放大器的放大倍数与倍频系数d和泵浦光强有关。由于一次性通过的相互作用参量放大倍数较小，可以把参量放大器置于谐振腔内。使频率为

1（和2）的光在腔内振荡增强，当频率为3的泵浦光能量超过某一阈值时，非线性相互作用的增益克服腔内损耗，即可产生稳定的频率为1（和2）的光振荡输出，这种装置称为光学参量振荡器。若只有频率为1的光振荡输出，称为单共振参量振荡器，若同时有频率为1和2的两个光振荡输出，称为双共振参量振荡器。参量振荡器与激光振荡器的异同点：相同点：都可以产生相干光输出。不同点：参量振荡器是非线性效应作用的结果，且增益是单向的，回程光不能被增强。激光振荡器是由于粒子数反转产生的。图4.6-1双共振参量振荡器示意图双共振参量振荡器1）参量放大基本方程的另一种形式因为因而(n|E0(ω)|2/ω)与频率为ω的光子通量成正比。令能流密度光子平均通量就有关系(4.6-10)如果我们求得之后给出，则就代表所要求的光子通量。下面，我们将相互作用的光电场和简写为令则有：同理：边界条件：求解（4.6-15a）式，可得：其中：2.参量振荡的自洽条件分析参量振荡的基本模型如图4.6-2所示。为简单起见,假定非线性晶体本身作为一个光学谐振腔,其两端对信号光和空闲光的反射率为R1,2=|r1,2|2,r为反射系数。腔镜对泵浦光是透明的。求解（4.6-15b）式，可得：图4.6-2推导参量振荡条件的模型在腔中任一平面z处的信号光可以用下面的行“矢量”描述:(4.6-21)式中,ki=ωini/c,A上面的“~”表示此矢量是人为假定的。按(4.6-17)式、(4.6-19)式和(4.6-21)式,在非线性晶体内通过腔长l时的(l)为(4.6-22)如果(z)在谐振腔内往返一周保持不变,就表示信号光和空闲光处于稳定的振荡状态。现在就来推导参量振荡器的振荡条件。假设在图4.6-2中腔镜左端处的场矢量为，经过如下四个矩阵变换：从左向右的传播、在右边镜子上的反射、从右向左的传播（在这个过程中没有参量增益）、在左边镜子上的反射，由矢量变换为。如果再假定振荡器是在相位匹配条件下运行的，就有或者简写为：其中：自洽条件要求：或即要求：上式具有非零的条件是：参量振荡器的振荡条件考虑到光波在镜面上反射是有相位变化，可令对振荡器而言，增益系数不能为负值，因此，如果R1=1、R2=1，则最小增益阈值，代入（4.6-29）式后有式中，m和n是两个整数。3.参量振荡器的阈值条件1)双共振参量振荡器的阈值条件所谓双共振参量振荡器,就是对频率为ω1的信号光和频率为ω2的空闲光都有高Q值的振荡器。将(4.6-31)式和(4.6-30)式代入(4.6-29)式后,便得到双共振情况下的参量振荡条件为即(4.6-32)再利用泵浦强度表示式(4.6-33)(4.6-34)及Γ0的定义(4.6-12)式,可以得到双共振参量振荡器的阈值泵浦强度为(4.6-35)2)单共振参量振荡器的阈值条件所谓单共振参量振荡器，是指只有一个频率的光波（如频率为ω1的信号光）在腔镜处被反射返回形成振荡,而空闲光ω2只能在一个方向上传播的振荡器,它的典型原理装置如图4.6-3所示。这是一种非共线相位匹配的情况,三个波的方向各不相同,可以将信号光与空闲光分开来。这样的非共线相位匹配条件要求(4.6-39)图4.6-3单共振参量振荡器结构示意根据参量振荡器的振荡条件(4.6-29)式,令r2=0,就有(4.6-40)这就是单共振参量振荡器的阈值条件。考虑到(4.6-30)式,我们又可以把(4.6-40)式分解为相位条件(4.6-41)和振幅条件(4.6-42)由此可见,单共振参量振荡器振荡的相位条件(4.6-41)式与双共振参量振荡的相位条件(4.6-31)式是相同的,只是对空闲光的相位φ2没有限制。对于R1≈1的情况,阈值条件(4.6-42)式又可写成(4.6-43)可见,单共振参量振荡器的阈值泵浦相对于双共振参量振荡器增大了,且有(4.6-44)4.参量振荡器的频率调谐光参量振荡器的最大特点是其输出频率可以在一定范围内连续改变,不同的非线性介质和不同的泵浦源,可以得到不同的调谐范围。当泵浦光频率ω3固定时,参量振荡器的振荡频率应同时满足频率和相位匹配条件(4.6-45)(4.6-46)若三波波矢共线,则有(4.6-47)将(4.6-45)式代入,得因而有(4.6-48)可见，信号光和空闲光的频率依赖于泵浦光的折射率，因而可以通过改变泵浦光的折射率使和频率做相应的变化，以满足相位匹配条件。改变的方法，可以通过改变泵浦光与非线性晶体之间的夹角，或者改变晶体温度等来实现。1)角度调谐在共线相位匹配的情况下,假定频率为ω3的泵浦光是非常光,ω1和ω2光波是寻常光,又假定晶体光轴与谐振腔轴之间的夹角为某一角度θ0时,在ω10和ω20处发生振荡,其折射率分别为n1o和n2o,则按(4.6-47)式应有现转动晶体使晶体相对原来的方向转过Δθ角度,就引起折射率n3e(θ)变化。为满足相位匹配条件(4.6-47)式,ω1和ω2必须稍有改变,这又导致折射率n1o和n2o的改变。这样,相对于θ0时的振荡,新旧振荡之间有如下的改变:ω