第1章-非线性光学极化率的经典描述

第1章非线性光学极化率的经典描述1.1极化率的色散特性1.2非线性光学极化率的经典描述1.3极化率的一般性质习题

1.1极化率的色散特性1.1.1介质中的麦克斯韦方程由光的电磁理论已知,光波是光频电磁波,它在介质中的传播规律遵从麦克斯韦方程组:(1.1-1)及物质方程:(1.1-2)上面两式中的J和ρ分别为介质中的自由电流密度和自由电荷密度,M为磁化强度,ε0为真空介电常数,μ0为真空磁导率,σ为介质的电导率,P是介质的极化强度。由于我们研究的光与物质相互作用主要是电作用,可以假定介质是非磁性的,而且无自由电荷,即M=0,J=0，ρ=0。所以,上述方程可简化为(1.1-3)(1.1-4)光在介质中传播时,由于光电场的作用,将产生极化强度。若考虑到非线性相互作用,则极化强度应包含线性项和非线性项,即

P=PL+PNL

(1.1-5)

当光电场强度很低时,可以忽略非线性项PNL,仅保留线性项PL,这就是通常的线性光学问题。当光电场强度较高时,必须考虑非线性项PNL,并可以将非线性极化强度写成级数形式:

PNL=P(2)+P(3)+…+P(r)+(1.1-6)在本书中,除了特别指明外,光电场和极化强度均采用通常的复数表示法。对于实光电场E(r,t),其表示式为

E(r,t)=E0(r)cos(ωt+φ)(1.1-7)

或

E(r,t)=E(ω)e-iωt+E*(ω)eiωt(1.1-8)式中的E(ω)为频域复振幅,且有(1.1-9)

E0(r)是光电场中的实振幅大小。对于极化强度,其表示式为

P(r,t)=P(ω)e-iωt+P*(ω)eiωt

(1.1-10)

式中的P(ω)为频域复振幅。考虑到电场强度E(r,t)和极化强度P(r,t)的真实性,应有

E*(ω)=E(-ω)

(1.1-11)P*(ω)=P(-ω)

(1.1-12)1.1.2极化率的色散特性1.介质极化的响应函数1)线性响应函数众所周知,因果性原理是物理学中的普遍规律。当光在介质中传播时,ｔ时刻介质所感应的线性极化强度P(t)不仅与ｔ时刻的光电场E(t)有关,还与ｔ时刻前所有的光电场有关,也就是说,ｔ时刻的感应极化强度与产生极化的光电场的历史有关。现假定在时刻ｔ以前任一时刻τ的光电场为E(τ),它对在时间间隔(ｔ-τ)以后的极化强度的贡献为dP(t),且有

dP(t)=ε0R(t-τ)·E(τ)dτ(1.1-13)

式中，R(t-τ)为介质的线性响应函数,它是一个二阶张量,则ｔ时刻的感应极化强度为(1.1-14)对上式进行变量代换,将(t-τ)用τ′代替,则有考虑到积分变量的任意性,用τ替换τ′,上式变为(1.1-15)2.介质极化率的频率色散1)线性极化率张量对于(1.1-15)式所表示的线性极化强度关系,取E(t)和P

(1)(t)的傅里叶变换:(1.1-20)(1.1-21)则有(1.1-22)利用频率域内线性极化强度复振幅P(1)(ω)与光电场复振幅E(ω)的定义关系式有(1.1-23)(1.1-24)比较(1.1-22)式和(1.1-24)式,可得(1.1-25)(1.1-24)式和(1.1-25)式就是线性极化强度P(1)(t)和线性极化率张量χ(1)(ω)的表示式。2)非线性极化率张量对于非线性极化强度,进行类似上面的处理,可以得到非线性极化率张量关系式。将(1.1-18)式中的光电场E(t-τ)进行傅里叶变换,可得(1.1-34)若将二阶非线性极化强度表示成如下形式:(1.1-35)并与(1.1-34)式进行比较,可以得到二阶极化率张量表示式为(1.1-36)同理,若将r阶非线性极化强度表示为(1.1-37)式中,χ(r)(ω1,ω2,…,ωr)与E(ω1)之间的竖线表示r个点,则第r阶极化率张量表示式为(1.1-38)3.介质极化率的空间色散［2,3］上面讨论了介质极化率的频率色散特性,并指出,这种频率色散特性起因于极化强度与光场的时间变化率有关,是时间域内因果性原理的直接结果。此外,由于介质内给定空间点的极化强度不仅与该点的光电场有关,而且与邻近空间点的光电场有关,即与光电场的空间变化率有关,这就导致了极化率张量χ与光波波矢k有关,这种χ与波矢k的依赖关系,叫做介质极化率的空间色散,其空间色散关系可以通过空间域的傅里叶变换得到。1.1.3极化率的单位［5］上面引入了宏观介质的极化率χ(r),实际上在文献中还经常用到单个原子极化率这个参量,我们用符号χ(r)mic表示。宏观极化率与单个原子极化率间的关系为

χ(r)=nχ(r)mic

(1.1-46)

在国际单位制（SI）中,χ(r)和χ(r)mic的单位分别为由于目前仍有文献使用高斯单位制(c.g.s./e.s.u.),所以,下面给出χ(r)和χ(r)mic在c.g.s./e.s.u.单位制中的单位:在两种单位制中,线性极化率χ(1)都是无量纲的,其它阶非线性极化率张量之间的关系为(1.1-47)(1.1-48)

1.2非线性光学极化率的经典描述［6］

1.2.1一维振子的线性响应设介质是一个含有固有振动频率为ω0的振子的集合。振子模型是原子中电子运动的一种粗略模型,即认为介质中的每一个原子中的电子受到一个弹性恢复力作用,使其保持在平衡位置上。当原子受到外加光电场作用时,原子中的电子作强迫振动,运动方程为(1.2-2)式中,h是阻尼系数,m是电子的质量。现将r和E傅里叶展开:(1.2-3)

(1.2-4)由于方程(1.2-2)是一个线性微分方程,因此其解r(t)只与光电场E(t)成线性关系,所以对任何一个频率分量都可以得到由此可解得(1.2-5)根据介质极化强度的定义,单位体积内的电偶极矩复振幅P(ω)为(1.2-6)再根据(1.1-23)式的关系,并考虑一维情况,可得(1.2-7)如果引入符号(1.2-8)则(1.2-9)式中(1.2-10)图1.2-1χ′(ω)和χ″(ω)与频率ω的关系曲线1.2.2一维振子的非线性响应1.单个频率光场的情况假设频率为ω的光电场表示式为E=E(ω)e-iωt+E*(ω)eiωt

(1.2-12)由于方程(1.2-11)式是非线性的,直接求解十分困难,而考虑到振子恢复力中的非简谐项较小,可以根据微扰理论求解。将r展成幂级数形式:(1.2-13)并代入(1.2-11)式后,可以得到一系列rk所满足的方程。在每一个方程中所包含的项,对电场来说都具有相同的阶次。这一系列方程中最低阶次的三个方程是(1.2-14)(1.2-15)(1.2-16)2.包含多个频率分量光电场的情况假设光电场包含有多个频率分量,用复数表示时,可以写成如下的形式:(1.2-32)式中,E(ωn)是频率为ωn的光场的复振幅。考虑到光电场的真实性,应有

ω-n=-ωn

(1.2-33)E(ω-n)=E(-ωn)=E*(ωn)

(1.2-34)相应的极化强度表示式为(1.2-35)(1.2-36)(1.2-37)要强调指出的是,式中对m,n,l求和时,应包括所有的正值与负值。例如,设有两个频率分量ω1和ω2,相应于(1.2-36)式中m和n的可取值为

m=1,2,-1,-2n=1,2,-1,-21.3极化率的一般性质1.3.1真实性条件由前面的讨论已知,介质的线性极化率张量χ(1)(ω)与线性极化响应函数R(1)(τ)有如下关系:(1.3-1)因此,对极化率张量取复共轭,应有(1.3-2)1.3.2本征对易对称性由一维振子的二阶非线性极化率表示式(1.2-26)式和F(ω)表示式可以看出

χ(2)(ω1,ω2)=χ(2)(ω2,ω1)

(1.3-5)由前面的讨论已知,频率为ω1和ω2光电场所产生的极化强度包含有许多过程,对于其中(ω1+ω2)频率成分的极化强度x分量,有如下一项表示关系:而对于分量,有如下一项关系:它表示频率为ω2、振动方向为x的光电场分量与频率为ω1、振动方向为y的光电场分量,通过二次非线性作用,产生了频率为(ω2+ω1)极化强度的x分量。由于根据实际的物理过程应有所以有对于一般情况,应有(1.3-6)1.3.3完全对易对称性对于F(ω)的(1.2-8)式,如果展成实部和虚部表示形式,有(1.3-8)当外加光电场频率ω远离共振频率ω0时,式中的虚部可以忽略不计。此时,介质与外加光电场之间没有能量交换,F(ω)为实数,且有

F(ω)=F(-ω)由此,根据经典振子模型所导出的一维极化率χ(1)(ω)、χ(2)(ω1,ω2)和χ(3)(ω1,ω2,ω3)的表示式(1.2-9)式、(1.2-26)式和(1.2-31)式,可以得到如下结论:在χ(1)(ω)的表示式中,用-ω代替ω时,其值不变,即有

χ(1)(-ω)=χ(1)(ω)

(1.3-9)

在χ(2)(ω1,ω2)的表示式中,用-(ω1+ω2)代替ω1或ω2,其值不变,即有

χ(2)［-(ω1+ω2),ω2］

=χ(2)［ω1,-(ω1+ω2)］

=χ(2)(ω1,ω2)

(1.3-10)在χ(3)(ω1,ω2,ω3)的表示式中,用-(ω1+ω2+ω3)代替ω1、ω2或ω3时,其值不变,即有

χ(3)［-(ω1+ω2+ω3),ω2,ω3］=χ(3)［ω1,-(ω1+ω2+ω3),ω3］=χ(3)［ω1,ω2,-(ω1+ω2+ω3)］=χ(3)(ω1,ω2,ω3)