T-BSRS 110-2024 贮树脂高完整性容器释氢对处置安全影响评价

ICS13.280CCSF73BSRSEvaluationoftheImpactofhydrogenreleasefromresincontainingintheHighIT/BSRS110-2024 12规范性引用文件 13术语和定义 14基本评价内容 15评价时间尺度确定 26辐解气体（氢气）释放源项 27处置库内氢气的传质过程（景象）建立 38处置库内氢气的传质过程数学模型建立 39气体扩散计算参数 7附录A处置案例 8附录B案例物理模型建立 9T/BSRS110-2024前言本文件按照GB/T1.1－2020《标准化工作导则第1部分：标准化文件的结构和起草规则》的规定起草。请注意本文件的某些内容可能涉及专利。本文件的发布机构不承担识别专利的责任。本文件为指导性参考方法。本文件由中国辐射防护研究院和生态环境部核与辐射安全中心组织制订。本文件起草单位：中国辐射防护研究院和生态环境部核与辐射安全中心。本文件主要起草人：赵帅维、李洪辉、王亮、毛亮、贾梅兰、郭喜良、高超、闫晓俊。T/BSRS110-2024引言民共和国核安全法》和《中华人民共和国环境影响评价法》，规范贮树脂高完整性容器释氢对处置安全影响评价工作，制定本文件。本文件规定了贮树脂高完整性容器在处置库氢气释放对处置库安全影响评价的主要内容和评价方法。本文件适用于低、中水平放射性固体废物处置库场内所处置的贮树脂高完整性容器释放的氢气对处置库安全的计算和评价，其他设施的评价可参照执行。1T/BSRS110-2024贮树脂高完整性容器释氢对处置安全影响评价本文件用于指导处置库场内所处置的贮树脂高完整性容器释氢对处置库安全的计算和评价。本文件给出了贮树脂高完整性容器在处置库氢气释放对处置库安全影响评价的主要内容和评价方法。本文件适用于低、中水平放射性固体废物处置库场内所处置的贮树脂高完整性容器释放的氢气对处置库安全的计算和评价，其他设施的评价可参照执行。2规范性引用文件下列文件中的内容文中的规范性引用而构成本文件必不可少的条款。其中，注日期的引用文件，仅该日期对应的版本适用于本文件；不注日期的引用文件，其最新版本（包括所有的修改版）适用于本文件。GB9132低、中水平放射性固体废物近地表处置安全规定GB36900.1——2008低、中水平放射性废物高完整性容器——球墨铸铁容器；GB36900.2——2008低、中水平放射性废物高完整性容器——混凝土容器；GB36900.3——2008低、中水平放射性废物高完整性容器——交联高密度聚乙烯容器。3术语和定义3.1高完整性容器HighIntegrityContainer（HIC）在预期300年以上的使用寿命内，能够有效包容其中盛装的低、中水平放射性固体废物的容器。高完整性容器可以由不同材料制成（如混凝土、球墨铸铁、高密度聚乙烯材料或复合材料）。3.2孔隙率porosity多孔物体内部的孔隙体积和物体总体积之比。4基本评价内容处置库场内所处置的贮树脂高完整性容器释放的氢气对处置库安全影响的评价内容应2T/BSRS110-2024包括以下几个方面：评价时间尺度拟定为高完整性容器装填树脂中所含放射性核素最长半衰期的10倍，核电废树脂一般评价分析时间尺度为300年（依据Cs137半衰期而定）。高完整性容器内树脂辐解释氢实验研究，为处置库内高完整性容器释放的辐解气体（氢气）在处置库内的扩散提供输入源项。依据具体的处置方案、评价时间尺度、处置库内高完整性容器周围水泥固化桶寿命以及水泥固化体中可能包容有部分树脂固化体的氢气释放，建立处置库内氢气的传质过程（景象）。处置库内氢气的传质过程数学模型的建立和氢气扩散参数的确定。根据处置库内氢气的传质过程（景象建立的氢气传质数学模型和确定的氢气扩散参数，完成氢气传质计算，根据计算结果评价处置库场内所处置的贮树脂高完整性容器释放的氢气对处置库安全影响。5评价时间尺度确定高完整性容器所装填树脂中所含放射性核素经过10个半衰期后活度约降为原来的0.1%，因此评价年限拟定为放射性核素最长半衰期的10倍。例如，核电厂树脂所含放射性核素以Co60、Sr90、Cs134和Cs137为主，半衰期分别为5.27a、28.79a、2.06a和30a，评价时间尺度 设定为300a被认为是保守的。6辐解气体（氢气）释放源项开展废树脂辐解释氢试验，通过加速辐照的方法获得试验所用树脂达到特定累积剂量的辐解气体（氢气）产量、辐解气体（氢气）组分和辐解气体（氢气）产生速率。为了完成废树脂辐解释氢试验研究，需要完成如下工作：（1）辐照容器的设计、加工与监测：辐照容器用于承装试验所用的树脂，容器应具有密封性且耐辐照，试验前后应完成容器性能的监测以确保获得数据的准确性。（2）辐照样品的准备：采用处置同型号树脂或具有代表性树脂，吸水饱和沥水后装入辐照容器。（3）辐照累积剂量及方式：根据树脂所含放射性核素源项数据，计算获得评价期内树脂所受的累积剂量；采用放射源（如钴源）加速辐照树脂至所需的累积剂量。（4）样品中气体测量：利用质谱仪或气相色谱仪对辐照后树脂所产生的辐解气体组分和含量进行分析。3T/BSRS110-2024（5）数据处理：获得辐解气体中氢气含量和氢气产生速率。7处置库内氢气的传质过程（景象）建立根据具体的处置方案、评价时间尺度、处置库内高完整性容器周围水泥固化桶寿命以及水泥固化体中可能包容有部分树脂固化体的氢气释放，建立处置库内氢气的传质过程和景象。以具有代表性的处置单元为研究，即高完整性容器处置单元以及周围和顶部码放水泥固化体、结构混凝土以及顶部覆盖层构成的传质分析单元，评价考虑的传质过程（景象）应包括（不限于（1）景象1：高完整性容器内部装填的树脂发生辐解，辐解气体（氢气）从高完整性容器桶内扩散至竖井中，然后通过竖井的混凝土壁面依次扩散到水泥砂浆间隙、覆盖层，最终扩散到外界环境。（假设水泥固化体的外包装桶没有被腐蚀，气体不通过水泥固化体货包外壁扩散，仅在金属桶间隙单元格水泥砂浆中扩散）。（2）景象2：高完整性容器内部装填的树脂发生辐解，辐解气体（氢气）从高完整性容器桶内扩散至竖井中，然后通过竖井的混凝土壁面扩散到水泥固化体和水泥砂浆构成、覆盖层，最终扩散到外界环境。（假设水泥固化体的外包装桶被完全腐蚀，气体可以直接通过水泥固化体扩散，在水泥固化体和水泥砂浆中扩散）。（3）景象3：高完整性容器内部装填的树脂发生辐解，辐解气体（氢气）从高完整性容器桶内扩散至竖井中，然后通过竖井的混凝土壁面扩散到水泥固化体和水泥砂浆构成、覆盖层，最终扩散到外界环境。（假设水泥固化体的外包装桶被完全腐蚀，气体可以直接通过水泥固化体扩散，在水泥固化体和水泥砂浆中扩散，同时考虑水泥固化体中所包容的树脂释放氢气在处置单元间的扩散）。8处置库内氢气的传质过程数学模型建立8.1高完整性容器氢气释放按照高完整性容器的设计（本文件以交联高密度聚乙烯高完整性容器为研究对象，共5个安装于高完整性容器顶盖下方的排气过滤器当容器内树脂受辐射产生氢（气）后，会通过过滤器扩散到顶盖中，经排气孔排放到高完整性容器处置单元中。假设高完整性容器中所产生气体均匀分布，则释放过程是由产氢（气）速率和排氢（气）速率共同影响的过程，两者共同作用下决定了高完整性容器内部的压力。排气速率取决于过滤器中氢（气）的扩散4T/BSRS110-2024速率，高完整性容器的排气过滤器的氢（气）扩散系数为R（mol/s该参数表示当排气过滤器两端氢气摩尔分数差为1时，氢气的排出速率，在正常情况下该排出速率远大于高完整性容器中氢气的产生速率，并不会成为氢气排出的瓶颈。容器内释放气体量随时间的变化规律方程为：式中：V为高完整性容器有效容积，m3；N(gas,t)为基于辐照实验获得的氢气的产生速率，mol/kg·年；Δx为过滤器两端的氢气摩尔比。8.2氢气在处置单元中的扩散根据处置库设计概念，氢气（辐解气体）从高完整性容器中扩散到竖井中后，通过竖井的混凝土壁面扩散到由水泥砂浆构成的单元格中，最终扩散到外界环境中。该传质过程由四个传质阶段串联而成：（1）高完整性容器中氢气的产生并离开高完整性容器释放过程。正常情况下，生成气体可以很容易通过气体过滤器排出，并不会在高完整性容器中累积，亦即在不被严重堵塞的情况下过滤器不会成为氢气排出的瓶颈。因此在正常情况下氢气不会在高完整性容器中累积，完全可以通过过滤器排出，故可以假定气体在高完整性容器中达到稳态，即产生的氢气完全进入竖井中，上式（1）可以简化为：----NF=V.N(gas,t)=5.R.Δx（2）式中：EQ\*jc3\*hps20\o\al(\s\up8(-),N)-EQ\*jc3\*hps20\o\al(\s\up8(-),F)-代表离开单个高完整性容器的氢气量，mol/sN(gas,t)代表辐照实验获得的氢（气）产生速率，mol/kg·年（2）通过过滤器扩散出来的氢气进入竖井中，在竖井中的氢气扩散过程可描述为：5T/BSRS110-2024式中：cBH为竖井中氢气摩尔浓度，mol/m3D1为氢气在气相中的扩散系数，m2/s边界条件为：1）氢气入口边界，假定高完整性容器中产生的氢气完全通过与竖井接触边界进入竖井中，可描述为：---------NEQ\*jc3\*hps11\o\al(\s\up4(B),H)1=NF=V.N(gas,t)2）氢气出口边界，氢气通过混凝土壁面扩散进入单元格中，可描述为：-----NEQ\*jc3\*hps11\o\al(\s\up4(B),H)2=D1.ΔCEQ\*jc3\*hps11\o\al(\s\up4(B),H)（3）氢气在混凝土单元格中的扩散可描述为：式中：cdH为氢气在混凝土单元格空隙中的摩尔浓度，mol/m3D2为氢气在混凝土中的有效扩散系数，m2/sεd为混凝土或水泥砂浆的孔隙率边界条件为：1）氢气入口边界，氢气进入通量等于竖井中氢气离开通量EQ\*jc3\*hps19\o\al(\s\up8(-),N)EQ\*jc3\*hps19\o\al(\s\up8(-),1)2EQ\*jc3\*hps11\o\al(\s\up3(d),H)EQ\*jc3\*hps19\o\al(\s\up8(-),N)EQ\*jc3\*hps19\o\al(\s\up8(-),2)EQ\*jc3\*hps11\o\al(\s\up3(B),H)2）氢气出口边界，氢气通过顶部混凝土边界扩散到覆盖层中，3）其余边界上通量为0，6T/BSRS110-2024公式（6）可适用于景象1、景象2混凝土、水泥砂浆、不考虑释氢时的水泥固化体的计算，而在景象3中还要考虑水泥固化体中包容树脂的释氢，因此在公式（6）中还需增加释氢源项，变为下式：式中：N(gas,t)为辐照实验获得的树脂中氢（气）产生速率，mol/kg·年；η表示水泥固化体中树脂的包容量。（4）氢气在覆盖层中的迁移要受到扩散和吸附作用的影响，模型可描述为：式中：cfH为氢气在覆盖层中的摩尔浓度，mol/m3D3为氢气在覆盖层中的有效扩散系数，m2/sεf为覆盖层的孔隙率S为氢气在覆盖层中吸附量。从保守工程计算的角度可暂时忽略吸附的影响，忽略吸附影响后简化的模型方程为：边界条件为：1）氢气入口边界，氢气进入通量等于混凝土顶盖中氢气离开通量EQ\*jc3\*hps19\o\al(\s\up9(-),N)EQ\*jc3\*hps19\o\al(\s\up9(-),1)EQ\*jc3\*hps11\o\al(\s\up4(f),H)EQ\*jc3\*hps19\o\al(\s\up9(-),N)EQ\*jc3\*hps19\o\al(\s\up9(-),2).ΔCEQ\*jc3\*hps11\o\al(\s\up4(d),H)（13）2）氢气出口边界，氢气从覆盖层扩散到外界中，EQ\*jc3\*hps19\o\al(\s\up10(-),N)EQ\*jc3\*hps19\o\al(\s\up10(-),2).(CEQ\*jc3\*hps11\o\al(\s\up4(d),H)CEQ\*jc3\*hps11\o\al(\s\up4(0),H))/l（14）式中：CEQ\*jc3\*hps11\o\al(\s\up4(0),H)代表环境空气主体中的氢气浓度，mol/m3l表示覆盖层表面环境空气中氢气扩散层的特征厚度，m7T/BSRS110-2024按照地表大气特征，地表面有一层几厘米的气体边界层，气体在该边界层中的迁移以本征扩散为主，边界层之上区域气体以湍流为主，氢气可以被迅速带走，因此本研究中假定环境空气主体中的氢气浓度极低，近似为0，即CEQ\*jc3\*hps11\o\al(\s\up4(0),H)=0。地表面的气体边界层厚度受环境风速、温度等诸多因素影响，一般在100cm量级上，取中位数假定边界层厚度为5cm。因此式（14）可简化为：EQ\*jc3\*hps19\o\al(\s\up10(-),N)EQ\*jc3\*hps19\o\al(\s\up10(-),2)EQ\*jc3\*hps11\o\al(\s\up5(d),H)/0.05（15）3）其余边界上通量为0，（16）获取必要的参数后，联立以上方程求解，就可以得到随时间处置系统中氢气浓度的变化规律。9气体扩散计算参数气体处置单元各介质扩散所需的参数可通过实验获得或根据文献选取保守值，本文件不介绍具体实验方法只给出文献推荐值。根据处置方案，高完整性容器中树脂辐解气体在处置单元的扩散需要输入的气体扩散参数包括：9.1氢气的本征扩散系数常温下氢气在气体中的扩散系数D1推荐值范围0.6×10-4~0.8×10-4m2/s。9.2氢气在多孔材料中的扩散混凝土类材料（混凝土和水泥砂浆）和覆盖层（一般多选用夯实粘土）等均属于多孔非均质材料，用有效扩散系数来描述气体在其内的扩散。常温下氢气在混凝土类材料中有效扩散系数D2的推荐