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文档简介

燃料乙醇为清洁能源，由汽油或柴油中加入一定比例的无水乙醇制得。以其替代汽油可缓解能源危机。生产燃料乙醇的生物质原料（如玉米等）因产量不足和价格持续上涨等问题，使燃料乙醇开发面临停滞。因中国“富煤、贫油、少气”的能源状况，煤炭资源具有中长期保有能力，煤化工下游产品醋酸产能严重过剩，醋酸酯化可以制备醋酸酯，将醋酸酯作为原料进行催化加氢制乙醇的路线符合国家能源安全战略。为探究铜锌物质的量比对催化剂形貌和乙酸乙酯加氢性能的影响，明确二者最佳比例并制备高效酯加氢催化剂，本文采用简单环保的水热法制备具有开放式结构的铜-氧化锌纳米花催化剂，通过多种表征手段和性能探究铜摩尔分数对催化剂结构和性能的影响，将测试结果与反应机理进行联系，以期找到催化剂最佳形貌、铜摩尔分数、水热制备条件，为工业应用提供理论依据。摘要：以六水合硝酸锌、三水合硝酸铜、尿素为原料，采用水热法制备了不同铜锌物质的量比n（n=1/4、3/7、2/3、1和3/2，对应铜摩尔分数分别为20%、30%、40%、50%和60%）的铜-氧化锌催化剂，用SEM、XRD、H2-TPR、BET等方法对铜-氧化锌催化剂进行了结构表征。研究了铜摩尔分数对催化剂形貌及乙酸乙酯加氢反应的影响。结果表明，水热法制得的铜-氧化锌催化剂均为纳米片自组装成的开放型纳米花结构。当铜摩尔分数为40%时，纳米片厚度小于50nm，纳米花直径约10μm，乙酸乙酯转化率最高，铜摩尔分数过低或过高时加氢活性下降。表征发现，铜摩尔分数为40%的催化剂中铜与氧化锌的结合强度适中，活性位分散均匀。考察了水热条件对催化性能的影响，在最优水热条件（130℃、10h）下合成的催化剂乙酸乙酯转化率达到94%〔加氢反应条件为220

℃、氢气压力3MPa、氢气与乙酸乙酯物质的量比20、液时空速2.0g酯/(g催化剂·h)〕。在催化剂稳定性（300h）测试中乙酸乙酯转化率保持在92%以上。结论（1）适宜的铜摩尔分数有利于其在氧化锌上得到良好地分散，有利于被还原的同时具有良好的稳定性。采用水热法制备了铜摩尔分数为40%的具有花状形貌的铜-氧化锌催化剂。其乙酸乙酯催化加氢活性相对于铜摩尔分数为20%、30%、50%、60%的催化剂有显著优势。（2）水热反应条件直接影响着催化剂的形貌，而高效的调控形貌手段可以达到直接调控催化剂比表面积和稳定性的目的。优化了水热法工艺条件，发现在130℃下水热反应10h制得的催化剂活性最高，具有纳米花状形貌且规则均一、稳定。（3）制备的催化剂具有较好的催化性能。其中，最佳乙酸乙酯转化率和乙醇选择性分别为94%和98%，且连续运转300h稳定性测试催化剂活性降低较少，具有工业化应用前景。（4）由于条件限制，对所制备催

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