haadfz衬度成像方法

haadfz衬度成像方法

近年来，由于地面发射步枪的发展，电子束斑的尺寸可以达到约0.13nm。因此，高分辨率原子分辨率图像（stem）可以通过扫描和透射电子显微镜（stem）来获得。与通常的TEM不同,STEM采用环形探测器可以得到暗场图像,由于高角度环形探测器只接收高角度Rutherford散射,其散射截面与原子序数的平方成正比,因此图像的亮度也正比于原子序数的平方(Z2),这种显微术被称为HAADFZ衬度方法,有关HAADFZ衬度像的成像原理及方法已另文介绍,本文主要介绍HAADFZ衬度像的特点以及在材料科学研究中的应用状况。1原子序数对主衬度的影响在SEM中,收集背散射电子也可以形成原子序数衬度像(Z衬度像),这是由于背散射电子产额η随原子序数的增加而增加,因此衬度的大小与原子序数有关,一个由不同元素组成的多相区的合金试样在其背散射图像上将呈现不同的亮度。但是由于受入射束横向散射的限制,它的分辨率仅为微米分之几的数量级。而HAADFZ衬度像的分辨率可以小于0.1nm。1.1haadf模式相干成像与非相干成像之间的差别在于样品产生的散射电子之间是否存在固定的相位关系,通常的TEM提供的相位衬度像就是由于透过样品的各级衍射束相互干涉的结果,其衬度取决于衍射束的相对相位关系,因此完全是相干条件下的成像,而HAADFZ衬度方法主要收集高角度散射电子,这些散射电子之间没有固定的相位关系,因此,HAADFZ衬度像几乎完全是非相干条件下的成像,根据LordRayleigh原理,非相干条件下成像的极限分辨率比相干条件下成像的极限分辨率要高。表1给出了相干条件下及非相干条件下成像的极限分辨率。由表1可见,在物镜球差系数、加速电压相同的条件下,非相干条件下成像的极限分辨率约为相干条件下的三分之二。例如,在JEOLJEM2010F中,物镜球差系数为0.5mm,在200kV加速电压时TEM模式下的分辨率为0.19nm,而HAADF模式下的图像分辨率为0.125nm。同时,由于HAADFZ衬度方法使用了环型探测器,从理论上讲探测范围可以达到180°的极大值。由于接收范围大,可收集约90%的散射电子,比起普通的TEM和AEM中的一般暗场像更灵敏,因为一般暗场像只用了散射电子中的一小部分电子成像。因此,对于散射较弱的材料或在各组成部分之间散射能力差别很小的材料,其HAADFZ衬度像的衬度将明显提高。1.2衬度成像的观察由于HAADFZ衬度像的强度与其原子序数的平方(Z2)成正比,因此,Z衬度像具有较高的组成(成分)敏感性,也就是说,样品中不同原子序数的元素将显示出不同的亮度,因此,可以在Z衬度像上可以直接观察夹杂物的析出,化学有序和无序以及原子柱的排列方式。如时效Al-Cu合金中GP区的成像是普通TEM一直没有很好解决的问题,这除了由于GP区的尺寸很小(典型的只有几个纳米)外,同时还由于基体与沉淀相(特别是在沉淀初期)的相干性质。因此早期的TEM研究集中于基体的衍射衬度而并非GP区本身。使用HRTEM仍然不能直接观察到Cu原子像。而在用HAADF方法得到的Z衬度像上,由于Al(Z=13)﹑Cu(Z=29)原子序数的较大差异,Al基体的原子图像以及GP-Ⅰ区的Cu原子串(图中较亮的点)分布均清晰可见(如图1所示)。1.3非相干条件下的成像图2所示为相干条件下成像与非相干条件下成像的衬度传递函数随空间频率变化的关系曲线。由图可见,在相干成像条件下,随空间频率的增加其衬度传递函数在零点附近快速振荡,当衬度传递函数通过零点时将不显示衬度,当衬度传递函数改变符号时成像衬度翻转。HAADFZ衬度像是在非相干条件下成像,非相干条件下成像的一个重要特点是具有正衬度传递函数。也就是说,非相干的Z衬度像不同于相干条件下成像的相位衬度像,它不存在相位的翻转问题,因此图像的衬度能够直接地反映客观物体。此外,由于相位衬度是透射电子束和各级衍射束之间相互干涉而形成的,因此,在相干条件下的相位衬度成像中,选择不同的物镜光阑;或在不同的失焦量状态下;或样品厚度的变化都会使成像衬度发生变化甚至不显示衬度,这就有可能在分析相位衬度图像时发生错误的判断,甚至会使本应得到的图像轻易丢掉了。而HAADFZ衬度像的分辨率取决于入射电子束的大小,同时由于Z衬度像并不随空间频率的变化而振荡,因此,样品厚度的增加仅仅使其衬度有所减弱。Pennycook等人用HAADFZ衬度方法对厚度为100nm的Si晶体所作的实验表明,在300kV加速电压的情况下,在Si<110>方向的分辨率仍能达到0.136nm。2haadfz衬度方法在教学中的应用HAADFZ衬度方法具备的这些特点,使它可以在原子尺度上对材料进行微观结构特性的研究,它可以获得有关原子排列、晶格缺陷、以及元素组成等方面的信息。近年来,国外已有许多人将HAADFZ衬度方法应用于材料科学研究中。在对半导体、超导体及陶瓷材料的晶界结构研究中,发现了一些不同以往的界面结构模式;对六角GaN中螺型位错核的原子结构进行了直接成像观察;鄢炎发等人对Al72Ni20Co8合金的十面体准晶结构生长模式进行了研究和模拟。此外,HAADFZ衬度方法还被应用于超点阵界面有序化的直接成像;沉淀相的析出与长大的观察;原子簇形成与长大机理的研究;准晶体化合物的结构及其形成机理的研究等许多方面。图3为采用HAADFZ衬度方法得到的MgO中24°<001>晶界的Z衬度像。3热反射衬度成像的应用HAADFZ衬度像的优点是明显的,正在受到人们的广泛关注。但在使用HAADF方法获得试样的原子衬度像时,还要注意防止由于非卢瑟夫散射所造成的其它衬度。尤其是对于具有周期性结构的试样,它的布拉格反射引起的衍射衬度会给HAA