ma对堆型的影响

ma对堆型的影响

随着人类能源需求的增加，以及煤炭、石油、天然气等化石燃料的日益减少，原子能越来越受到重视。核电站在向人类提供大量能量的同时也带来了众多的社会和环境问题。其中最受公众关注、最迫切需要解决的问题是如何处置核电站乏燃料中含有的大量的长寿命高放射性废物。长寿命高放废物主要是镎、镅、锔等次锕系核素(简称MA)和长寿命裂变产物(简称LLFP),MA和LLFP要衰变数十万年才能达到天然铀的毒性水平。因此核能要想大力发展的重要条件之一是妥善解决长寿命高放废物的处置问题。目前处理核废物最常用的是“一次通过”的方法,即将乏燃料直接进行地质深埋处置。但显然这种方法是不可取的,因为乏燃料中仍含有大量可用燃料,将其与其他废物一起处置,一方面造成了严重的资源浪费,另一方面长寿命高放废物未得到妥善处理,给环境和社会带来了潜在危险。基于上述考虑,分离-嬗变技术被提出。分离是指分离乏燃料中的长寿命放射性核素以及Pu、U等可再次循环利用核素。嬗变是指长寿命放射性核素在中子照射下发生原子核转换过程,目的是使长寿命核素转换成短寿命或稳定核素,从而消除长寿命核素的长期放射性危害,并利用嬗变所释放的能量,这样就能够极大的降低长寿期放射性核废料的数量,提高核废料处理的安全性。美国是最早提出核废物嬗变处理的国家。2006年2月,美国能源部又推出全球核能伙伴计划(GNEP),重新研究核燃料再处理技术,并积极地推进闭式燃料循环体系。GNEP计划主要内容有:开发可嬗变MA的先进快中子堆;开发先进的核废物再循环处理技术;建立国家核燃料供应架构,防止核燃料扩散等。日本原子能委员会(JAEA)提出“核分离与嬗变技术研究和发展的长期规划”报告,用以解决日本未来核废物管理、开发高放核废物的利用问题,同时制定了OMEGA计划,确定了包括MA和LLFP核素的物理化学性质、分离技术,以及用以嬗变的装置和嬗变技术等的目标。法国研究了压水堆和快堆嬗变MA和LLFP的可行性,并在2004年前,利用PHENIX进行了嬗变的实验研究。法国目前正在依照2006年制定的法国未来15年核计划法案框架进行研究,包括出台核燃料和放射性废物管理的国家级规划,阶段性的对长寿命核废物管理的多种方法进行研究等。俄罗斯90年代初制定了核废物处理国家计划,MA的嬗变是该计划的一部分,主要研究如何在快堆中嬗变锕系元素。另外,俄罗斯也增加了嬗变技术研究的投入,他们除了拥有在快堆方面的经验之外,在ADS的某些关键技术也处于世界领先水平,如Pb/Bi共熔体技术等。目前,我国核电处于大发展时期,MA等长寿命放射性核素嬗变技术的研究刻不容缓,当前可提供中子源的嬗变设施包括热中子堆、快中子堆和加速器驱动的次临界装置(ADS)等,其中热中子堆和快中子堆是目前技术上最成熟的堆型。研究MA对各种堆芯的影响、探讨各类型堆芯嬗变MA的可行性是MA嬗变研究的重要组成部分,也是本文主要探讨的内容。1mcnp4c程序介绍蒙特卡罗(MonteCarlo,简称MC)方法是于20世纪40年代,随着计算机的诞生而逐渐发展起来的一门新兴科学。它通过随机模拟和统计实验方法来求数学、物理等方面问题近似解的数值方法,因此也称随机模拟方法或统计实验法。蒙特卡罗特别适应于求解本身带有随机性的物理现象问题,它把确定性的问题转换成随机概率问题,在通过计算机程序随机抽样产生足够多的统计模型的样本,最后可以计算出参数的估计值,即实际问题的模拟值。MCNP4C是由美国LosAlamos国家实验室研制开发的一种利用蒙特卡罗方法解决核粒子输运问题的程序,能够解决中子、电子、光子或者耦合中子、电子、光子之间联合运输问题。MCNP4C程序应用非常广泛,可以灵活地搭建各种堆芯模型。MCNP4C程序通过一个输入文件和有关元素的截面数据文件对物理问题进行计算。输入文件由含不同输入信息的数据卡片组成,卡片具有指定的格式,包括描述问题所必需的全部信息,在每个卡片中填写量化的数据信息。输入卡片按类主要分为栅元卡、曲面卡、数据卡三个部分。栅元卡和曲面卡描述物体分布的空间几何信息,每一个几何体通过栅元由描述几何体各表面的曲面按一定关系构成。数据卡包括问题(光子、中子、电子)类型、栅元物理参数、源描述、材料描述、结果计数描述、问题截断条件等。另外还有一些专门的数据卡片提供降低方差、减少计算所需时间的技巧方法。2热中子堆模型的搭建目前世界上投入运行的主要堆型为热堆和快堆,热堆主要是压水堆,快堆主要是钠冷快堆,因此我们采用MCNP4C搭建压水堆模型和钠冷快堆模型。为了更好的研究热中子嬗变MA的可行性,我们参照美国的HFIR(HighFluxIsotopeReactor)搭建高通量热中子堆模型。高通量热中子堆模型采用两种不同的燃料,我们将采用UO2燃料的堆型称作模型1,采用MOX燃料的堆型称作模型2。2.1mox的燃料快堆采用液钠做冷却剂,堆芯由若干正六边形组件组成,组成的堆芯形状也是一个正六边形。快堆的中子能谱硬,中子通量高,可以燃烧由UO2和PuO2组成的混合燃料MOX,因此我们采用MOX做燃料。快堆中子通量高,可以实现238U的增殖,即238U吸收中子后可转换为易裂变核素239Pu,因此MOX中的UO2我们采用低富集度的235U,235U的富集度为0.25%。快堆采用正六边形的燃料组件,每个燃料棒的直径为6mm,相邻的两根燃料棒之间的距离为7.2mm。每个组件中有61个燃料棒,每根燃料棒都有其相应的编号,整个燃料棒组件的对边之间的距离为58.6mm,如图1所示。整个堆芯由271个燃料组件构成,如图2所示。2.2燃料组件组成我们参照大亚湾核电站的压水堆搭建小型的压水堆模型,我们采用9×9的燃料组件,燃料的直径为8.6mm,相邻的两根燃料棒之间的距离为12mm,组件的宽度为112mm,如图3所示。堆芯共有121个燃料组件组成,组件的排列方式如图4所示。采用轻水作为堆芯的冷却剂和反射层,UO2作为堆芯的燃料。2.3采用圆板形燃料组件的堆芯堆模型我们参照美国的HFIR(HighFluxIsotopeReactor)搭建高通量热中子堆模型。HFIR堆采用扇板型的燃料元件,燃料组件成圆形,其热中子注量率达到2.6×1015n/(cm2·s)。因此我们的高通量热中子堆模型是采用圆板形燃料组件搭建的圆筒堆,如图5所示。我们将堆芯分为两部分,内层和外层,其中外层燃料和慢化剂的厚度都为0.125cm。为了在堆芯内层得到较高的热中子注量率,我们将内层慢化剂水层的厚度增加到0.4cm,燃料厚度降低为0.1cm,堆芯内层结构如图6所示。内层有36层燃料,外层有60层燃料。超热中子堆我们采用两种不同类型的燃料,高通量热中子堆模型1我们采用UO2燃料,高通量热中子堆模型2我们采用MOX燃料,两者的堆芯结构完全相同。2.4堆芯燃料参数我们通过调节反应堆燃料的富集度使堆芯达到临界,其中压水堆的燃料为UO2,快堆燃料为MOX(UO2、PuO2混合氧化物),高通量热中子堆模型1燃料为UO2,高通量热中子堆模型2燃料为MOX,当堆芯临界时,各个堆芯的燃料参数如表1所示。其中压水堆体积较大,中子慢化效果好,堆芯燃料中未添加可燃毒物,因此235U的富集度为1.04%时即可临界。2.5高通量热中子堆通过使用MCNP4C程序模拟得到各堆型的中子能谱分布如图7所示。为了便于比较MA对各堆型的影响,文章中的数据都是每兆瓦热功率下的数据。压水堆采用H2O做冷却剂和慢化剂,中子得到较好慢化,热中子注量率高。快堆采用液钠做冷却剂,堆芯内基本上为快中子,而且中子注量率高,中子能谱硬。高通量热中子较压水堆而言总的中子注量率和热中子注量率都要高很多,达到我们预期的高通量超热中子的设计要求。由于高通量热中子堆1采用UO2燃料,高通量热中子堆2采用MOX燃料导致高通量热中子堆模型1的热中子量要大于高通量热中子堆模型2,该趋势可以在图7中明显的看出。通过以上比较可以看出各个堆型的设计达到了我们预期的要求。3堆芯燃料的重复配合我们将MA(237Np、241Am、243Am、244Cm、245Cm)均匀地混合到堆芯燃料中(高通量热中子堆我们只将MA添加到内层燃料中)来研究MA对堆芯反应性、中子能谱、通量的影响以及MA核素在各个堆芯中的裂变率和俘获吸收率。3.1系元素的消费MA均匀地混合到核燃料中,表2为添加的MA中各核素的比例。表3为各个堆芯燃料中MA量为1%、2%、3%时对堆芯反应性(keff)的影响。通过改变燃料的富集度使得添加MA后的堆芯临界,此时各堆芯燃料组成如表4所示。从表3中可以看出MA对快堆反应性(keff)影响较小,对压水堆、高通量热中子堆1、2的反应性影响大,尤其是压水堆的反应性下降非常大。因此核燃料中添加MA后,压水堆中235U的富集度要提高到4.02%才能临界,而快堆燃料中各核素的比例基本保持不变。锕系元素的裂变截面与俘获反应截面之比以及每次裂变产生的平均中子数都随着中子能谱变硬而增大,如果堆芯中子平均能量在600keV以下则反应性变化是负的,在730keV以上可反应性变化为正。从图7可以看出快堆的中子能谱硬、通量高,部分MA直接作为燃料发生裂变,因此MA对快堆反应性的影响很小。在热中子区,锕系元素有较高的热中子吸收截面,但裂变截面与吸收截面之比不大,因此大量的中子被俘获吸收而非直接发生裂变,故而热堆(包括压水堆模型和高通量热中子堆模型)中添加MA后反应性出现不同程度的下降。其中压水堆的反应性下降相当严重。锕系元素在热中子堆中以间接方式裂变,需要多次俘获中子后才能形成易裂变核素。锕系元素中的237Np、241Am、243Am等有较高的热中子俘获截面,他们先通过中子俘获产生239Pu、242mAm、243Cm、245Cm,这些具有较大热中子裂变截面的核素,易俘获热中子发生裂变。以237Np为例说明该过程,237Np的中子俘获以及衰变过程如图8所示,237Np俘获吸收中子变成238Np,238Np的热中子裂变截面很大(σf=2080b),如将热中子注量率提高一定的水平,使得238Np还未来得及衰变就裂变,这样就可以达到较高的嬗变效果。但要实现这一过程需要有较高的热中子注量率,具备了较高的热中子注量率才能保证生成的易裂变核素在发生衰变前发生裂变。高通量超热热中子堆模型1、2具有较高的热中子注量率可以满足以上要求,因此高通量热中子堆模型1、2的反应性下降但相对于压水堆而言keff下降的量要小很多。3.2不同高通量热中子堆的证据特征MA(237Np、241Am、243Am、244Cm、245Cm)核素在每兆瓦热功率下中子引起的裂变率如表5所示,从表中可以看出快堆中MA的俘获和裂变量都不大,但是裂变俘获比大。压水堆和高通量热中子堆模型1、2都具有较高的俘获吸收率。长寿命锕系元素及裂变产物的嬗变处理实质上是指锕系元素通过裂变反应、长寿命裂变产物通过俘获中子反应嬗变为短寿命或稳定核素的措施。对于锕系元素最好是吸收中子后直接引起裂变,但是裂变反应之外还伴随着中子俘获反应,因此裂变俘获比高,就可提高中子嬗变的经济性。从这个角度来讲快堆在嬗变MA上有优势,这也是MA对快堆反应性影响较小的原因之一。从表5中我们可以看出,压水堆、高通量热中子堆1、2的中子俘获率高,其中高通量热中子堆1的俘获率最高。高通量热中子堆的中子的俘获率比压水堆的高,但反应性下降量(见表3)相对于压水堆而言不是很大,主要就是因为上文中我们提到的,在高通量热中子条件下,MA核素完全可以通过多次中子俘获衰变成易裂变核素,并能保证生成的易裂变核素在发生衰变前发生裂变,即在高通量热中子堆中MA可以作为间接的核燃料。因此MA在高通量热中子堆中可以通过间接裂变的方式达到较高的嬗变效率。故而设计专用于嬗变的高通量热中子堆,具有极高的可行性和研究价值。同时,我们发现高通量热中子堆1的中子吸收率比高通量热中子堆2要高,且反应性下降还要小,因此采用UO2作为燃料时堆芯的嬗变效果要比采用MOX作燃料时的嬗变效果要好。3.3模型1、2的热中子注量率燃料中MA的含量为2%时,引起的堆芯中子能谱的变化如图9～图12所示。从图9中可以看出燃料中添加MA后快堆的中子能谱、中子通量变化不明显。从图10～图12中可以看出燃料中添加MA后压水堆、高通量热中子堆模型1、2的热中子注量率显著下降,中子能谱硬化。快堆中子能谱硬,上文中我们提到,中子能谱足够硬的情况下MA可以作为燃料使用,俘获中子发生裂变,因此快堆中添加MA后中子能谱基本上不受影响。压水堆、高通量热中子堆1、2的中子能谱较软,MA的热中子俘获截面很大,是一种中子吸收剂,因此大量的热中子被吸收使得中子能谱硬化,热中子注量率越高这种趋势越明显,从上图中可以看出高通量热中子堆1的热中子注量率最大,热中子减少量也最大。MA吸收中子后会有一部分转化为易裂变核素,这在一定程度上使得反应堆具有更高的后备反应性,这样就降低了燃耗反应损失,减少后备反应性控制棒,增加燃耗深度,相对于快堆而言,这是热中子堆嬗变MA的优势。4不同的热中子堆中ma的作用综合上所诉分析我们得出以下结论:(1)MA对热堆的反应性影响较大,尤其是对于压水堆,其反应性下降非常大。相对而言,快堆的中子能谱硬,MA对快堆反应性的影响非常小。(2)MA具有较大的热中子吸收截面,在热堆中添加MA后,热中子被大量吸