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毕业设计(论文)题目某种简易的氡面析出率测量装置的设计与应用英文题DesignandApplicationaSimpleDevicesforRadonExhalationRateMeasuring学生姓名专业核工程与核技术班级指导教师二零一一年六月 摘要氡及其子体是天然本底辐射剂量的主要贡献者,因此是当前的一个研究热点。本文介绍了氡的性质、危害及氡面析出率测量的基本原理。结合辐射防护与环境保护当前研究的比较多的氡的防护技术问题设计了一种简易的氡面析出率测量装置。该装置的原理是通过累积射气介质表面析出的氡来确定其面氡析出率,可以用来测量不同样品表面的氡析出率。为了对所设计装置的性能有所了解,对氡析出率大小不同的样品进行了测量,测量的同时还对某些防氡材料的防氡效果进行了验证。测试结果表明,该测量装置在测量的时候耗时较长,但是可较为准确的给出所测样品的面氡析出率,且性能稳定、操作简便,改进余地较大,应用前景较广泛。关键词:氡析出率;局部静态法;防氡技术ABSTRACTRadonanditsprogenyisthemaincontributorsofnaturalbackgroundradiationdose,therefore,itisahottopicinthecurrent.Thisarticledescribesthenatureofradon,againstandthebasicprincipleofmeasurementofradonexhalationrate.Withthecurrentstudytechnicalissuesofprotectionofradonradiationprotectionandenvironmentalprotection,designedasimpleradonexhalationratemeasuringdevice.Thedeviceworksbycumulativetheradonprecipitatesfromemanationmediumsurfacetodeterminethesurfaceradonexhalationrateofradon,Itcanbeusedtomeasureradonexhalationratefromthesurfaceofdifferentsamples.Forcomingtounderstandtheperformanceofmeasuringdevice,measuredtheradonexhalationrateofsamplesofdifferentsizes,atthesametime,Verifysomeoftheeffectsofradonprotectionofanti-radoncoating.TheresultsshowthatThemeasuringdevicetakesalongtimeinthemeasurement,Butitcanmeasurethesample’sradonexhalationrateofsurfacemoreaccurately,andstableperformance,simpletouse,largeroomforimprovement,ithaswiderangeofapplications.Keywords:Radonexhalationrate;Localstaticmethod;Thetechnologyofradonprotection目录绪论 11.环境中的氡 21.1氡的性质 21.1.1氡的理化性质 21.1.2氡的同位素 21.1.3222Rn的辐射特征 21.2环境中氡的来源与危害 31.2.1环境中氡的来源 31.2.2氡的危害 61.3氡的浓度单位及换算 81.3.1氡浓度CRn 81.3.2平衡当量浓度EECRn 81.4氡的控制标准 91.4.1辐射防护基本原则和ICRP的建议 91.4.2国外氡的控制标准 91.4.3国内氡的控制标准 102.氡析出率测量的原理 112.1氡析出率测量方法概述 112.2累积法 112.3动态法 133.测量方法及数据处理 143.1测量方法 143.1.1测量装置的设计 173.1.2测量步骤 193.2测量数据处理 203.2.1测量结果 203.2.2数据处理 22结论 23致谢 24参考文献 25绪论氡(222Rn)为放射性元素,其半衰期为5d。氡是由放射性元素镭衰变产生的自然界唯一的天然放射性稀有气体。常温下氡及其子体在空气中形成放射性气溶胶而污染空气,由于它无色无味,很容易被人们忽视,但它却容易被呼吸系统截留,并在局部区域不断累积。人长期吸入高浓度氡可诱发肺癌。联合国原子辐射效应科学委员会(UNSCEAR)2000年报告估计,来自天然辐射对公众的年有效剂量为mSv,其中外照射占37.5%,内照射(主要是氡)占62.5%。可见氡是人类所受天然辐射的主要来源。氡被国际癌症机构(IARC)列为第一类致癌物质,也是世界卫生组织(WHO)公布的19种主要环境致癌物质之一。人们所处的生活环境中的氡一般来源于建筑材料释放和地下水输运及大地释放等,可以说人所处的生活环境中无时无刻不存在着氡,氡对人体影响的程度也自然和环境中氡的浓度密不可分。如果可以较直观地了解周围含氡介质析出的氡的量,也就可以对这一环境所受氡的污染程度有一个清晰的概念。可以通过测量射气介质表面氡析出率来估算周围环境氡浓度和氡污染水平。地下建筑内氡容易积累至高浓度,若达到危害水平而未能及时采取有效的措施,将会对身体健康造成不可忽视的危害。所以氡的浓度水平必须时时监控,并及时采取措施加以控制。另外目前铀矿冶工业产生大量的铀尾矿,据不完全统计,主要产铀国每年产生铀尾矿量约千万吨。废石和尾矿对公众和环境污染危害很多,其中氡及其子体危害最为严重,在废石堆和尾矿治理标准中,只规定了氡析出率的限值,所以测量尾矿氡析出率是很有必要的。现如今钢铁冶炼所产生的大量废渣用于建材,天然岩石用于建筑装饰,这些材料都可能含有较高水平的镭。建筑材料已称为室内氡浓度的第二大来源。随之受到重视的便是室内氡浓度水平和防氡技术的研究,所以建筑材料的氡析出率测量和防氡材料的防氡效果验证必不可少。氡析出率是指在单位时间内穿过单位面积的介质表面析出到空气中的氡的活度。它直观地反映了介质释放氡的能力。本文结合辐射防护与环境保护当前研究的比较多的氡的防护技术问题设计了一种简易的氡面析出率测量装置。该装置可以测量局部含氡物质表面的氡面析出率,从而找到某一地区氡的主要来源。本设计原理简单、可靠,通过测量氡析出率找出氡源并加以控制,以降低氡浓度。另外,本装置还可以用来验证某些防氡涂料的防氡效果,经过测试,装置密封良好,性能稳定,测量准确度较高,应用前景广泛。1.环境中的氡1.1氡的性质1氡的理化性质氡(Rn)的原子序数是86,位于元素周期表第Ⅵ周期的零族元素,属惰性气体族,其化学性质不活泼,如图1-1所示。化学性质登记编号CASRN(ChemicalAbstractsServiceRegistryNumber)为10043-92-2。常温下氡是一种无色无味的放射性气体,分子直径仅为nm。氡转化为固态的温度约为-133℃,熔点为-71℃,沸点为-62℃。在0℃1个标准大气压下,氡气的密度为10-3g/cm3氡易溶于水和有机溶剂。在水中的溶解度与温度有关,0℃、20℃和30℃时氡的溶解度分别为510cm3/L、230cm3/L和169图1-1氡化学元素周期表的位置和氡原子的外层电子排列1氡的同位素1899年德国科学家欧文(R.B.Owens)在研究钍放射性时,首先发现放射性气体220Rn。他的1900年同事道恩(F.Dorn)发现了222Rn。1908年雷姆(Rem)和戈瑞(Gray)通过实验将氡分离,确定了其在周期表中的位置。氡共有33种同位素,从196Rn到228Rn。最重要的是三个天然放射系(铀系、钍系和锕系)中镭的子体222Rn(Radon)、220Rn(Thoron)和219Rn(ActiniumEmanation)。219Rn的半衰期不到4s,从它产生的地点到人类呼吸带之间就衰变完了;220Rn的半衰期为s,在特定的环境下才有卫生学意义,通常所说的氡仅指222Rn。1222Rn的辐射特征222Rn存在于人类的生活环境中,是能够接触到的唯一天然放射性气体。在氡的同位素中222Rn是最重要的核素,由226Ra衰变而来。222Rn的半衰期为天,是铀衰变系的中间产物,222Rn衰变又会产生一系列新的放射性核素,并释放出α、β和γ射线。习惯上将这些新生的放射性核素称为氡子体,氡子体分短寿命子体(从218Po到214Po)和长寿命子体(210Pb以后的衰变产物),吸入氡对人体的危害主要是氡的短寿命子体。图1-2给出了222Rn的放射性衰变链。图1-2222Rn的放射性衰变链1.2环境中氡的来源与危害1环境中氡的来源铀(238U)是自然界中广泛分布的一种微量元素,铀衰变成镭(226Ra),镭衰变成氡(222Rn),1Bq的镭每秒钟产生2×10-6Bq的氡。因此,氡也是一种在自然界广泛存在的天然辐射源,人们无时无刻不受到氡及其子体的照射。大气环境中氡的来源是多种多样的,根据资料分析介绍,主要有以下几个方面:(1)大地的释放铀在地壳中的质量比是3g/t,陆地上铀的总量为4×109t。铀在世界范围内的平均含量为2.8×10-4%,铀在土壤和不同的岩石中的分布是千差万别的,详见表1-1表1-1土壤和岩石中的铀含量10-4%种类土壤花岗岩页岩石灰岩基性火成岩砂岩铀含量镭来源于铀,在土壤中镭的放射性平均比活度约为25Bq·kg-1;氡来源于镭,因此土壤中的氡含量很高,是空气中的104~106倍,一般15cm深的土层中的氡可以释放出来,导致地面氡浓度的增加。大地氡的平均析出率约为16mBq·m-2·s-1,每年约为5.05×105Bq·m-2,按陆地总和面积1.5×1014m2计算,每年陆地表面大约向大气中释放7.6×1019Bq的氡。低层大气中的冬浓度取决于氡的析出量和在大气中的迁移与扩散,影响陆地表面氡析出率的主要因素有气压、温度、适度和降雨量,氡在大气中的迁移和扩散取决于温度梯度、风的方向和强度、空气湍流等。其中大气压力的微小变化都会使氡的析出率有明显的改变,气压变化10表1-2世界某些地区氡析出率mBq·m-2·s-1地区土壤类型析出率地区土壤类型析出率奥地利格拉茨奥地利因斯布鲁克法国萨克莱德国亚琛爱尔兰都柏林日本大阪菲律宾马尼拉美国新墨西哥美国尤卡弗莱特山地山地灰壤灰壤灰壤砖红壤砖红壤沙漠沙漠20,91915,141727113418美国香潘地区美国阿贡苏联基洛夫苏联莫斯科苏联西南喀山斯坦苏联列宁格勒苏联高加索苏联中亚苏联南乌拉尔黑土黑土灰壤灰壤沙漠灰壤山地黑土山地黑土山地灰壤5321155111911(2)海洋的释放铀在海洋中的质量比是3g/1000t,因此海水中含有一定量的镭,平均浓度为1Bq·m-3,这样就导致了海洋表面氡的析出,其平均析出率为7×10-5Bq·m-2·s-1,每年为2.2×103Bq·m-2,按海洋总面积3.6×1014m2(3)植物和地下水的载带实测结果表明,植物的新陈代谢作用会增加地表氡的释放,种五谷的土地氡的释放率是不毛之地的3~5倍。地下水会把地壳深处的氡带到地面而释放到大气中,地下水中的氡浓度一般在1.85×105Bq·m-3左右,高者可达1.85×107Bq·m-3,可能形成局部地区的重要氡源。由于植物和地下水的作用,每年向大气中释放约1.0×1019Bq的氡。(4)核工业的释放核工业的发展,尤其是在核燃料的生产过程中,如采矿、水冶是释放氡的主要环节。由矿井内积累的大量的氡排入环境,排出量因矿山规模不同而不同,我国一个中等铀矿山每天要排入环境约1010Bq·m-3的氡。在水冶过程中,95%的230Th和99%的226Ra进入尾矿堆,因此,尾矿堆成了人工氡气源。不加覆盖的尾矿堆氡的析出率是土壤的2~3000倍,同时尾矿堆周围1km地区范围内天然本底也将有所增加。据估计,全世界的铀矿山和水冶厂每年释放到大气中约1.0×1019(5)煤的燃烧煤是工业和居民生活中广泛使用的燃料,每年各国要烧掉大量的煤资源,一个普通的取暖锅炉(20t)每年要烧掉3.0×1015吨煤。煤的燃烧,产生大量的煤灰,若产灰量以10%计,则煤灰的产量是惊人的。原煤中铀的平均含量约为×10-4%,煤的燃烧使原煤中的铀浓缩到1.0×10-3%,使煤灰成为了一种人工的氡气源,估计全世界由于烧煤每年释放到大气中约有1.0×1013Bq的氡。(6)磷酸工业的释放磷酸盐矿石中的铀含量高,尤其以海生磷酸盐矿石为最高。如美国磷酸盐矿石中的铀含量为8×10-4%~4×10-2%,平均为8×10-3%,1978年生产矿石t,含铀1.0×104吨,可供60座核反应堆使用一年。磷酸盐的80%作为磷肥而施撒在土地上,施磷肥使土壤中富集了较高浓度的镭,使土地中的氡析出率增高。同时,磷酸盐工业的副产品石膏通常作为建筑材料,也增加了室内的氡浓度。估计全世界由于磷酸盐工业每年释放到大气中约有1.0×1018Bq的氡。(7)天然气的燃烧与烧煤相比,烧天然气更容易增加室内的氡浓度。特别是冬天室内通风不好,其影响更为明显。天然气中氡浓度差异很大,不同城市天然气中的氡浓度是不同的,大致在(5.6~37)×104Bq·m-3。估计世界上每年由于天然气的燃烧向大气中释放约1.0×1014Bq的氡。(8)建筑物的释放由于建筑材料中都含有一定量的天然放射性核素镭,因此,建筑材料中氡的析出导致了室内空气中的氡浓度增高,一般氡浓度室内要比室外环境高一个数量级,在通风和扩散的情况下室内的氡便会进入大气环境。估计全世界有标准房间(室内表面积350m2、体积200m3)1.0×109综上所述,根据大气环境中氡的来源和每年向大气中所释放的氡活度的概略估算,汇总可详见表1-3。大量数据证明,在正常射气场内,离地表约1m深的土壤中空气(位于裂隙、空隙和“毛细管”等)的氡浓度一般在3.7×103Bq·m-3至10×103Bq·m-3的范围内,而在近地表空气中的氡浓度一般在10Bq·m-3至(10~20)×102Bq·m-3范围内,相差近百倍至三四百倍。氡在大气中的浓度随高度的增加成指数下降,其衰减高度约1000m全球大气中氡浓度平均值约为Bq·m-3;陆地上大气中的氡浓度约为Bq·m-3;海洋上大气中的氡浓度约为Bq·m-3。不同地区、不同时间大气中的氡浓度的差别是很大的。就全世界范围来说,陆地上大气中的氡浓度大致在1.5~15Bq·m-3之间,海洋上则小于1Bq·m-3。一般是海洋氡浓度低于大陆,沿海氡浓度低于内地。空气中氡浓度约是室内氡的1/20。联合国原子辐射效应科学委员会(UNSCEAR)在1977年报告中的氡浓度建议取Bq·m-3,但在1982年的报告中只给出范围值-10Bq·m-3。表1-3大气环境中氡的来源和每年向大气中所释放的氡活度序号环境中氡的来源每年向大气中释放的氡活度/(Bq·a-1)所占的百分数/(%)1大地的释放7.6×10192海洋的释放8.0×10173植物和地下水的载带1.0×10194核工业的释放1.0×10195煤的燃烧1.0×1013/6磷酸盐工业的释放1.0×10187天然气的燃烧1.0×1014/8建筑物的释放1.0×1016合计/1氡的危害斯尼伯格矿山病早在15世纪初期东欧一些国家的人们开始在德国和捷克交界的Erz山区大规模开采铜、银。铁、镍等矿,1556年发现这些矿中存在着一种能造成肺部坏死的气体,矿工一旦患病,死亡率非常高。1597年捷克Jachymov矿矿医Agrcoala首先发现该矿很多矿工较早的死于一种肺部疾病。随后德国萨克森州的斯尼伯格矿山也发现很多矿工患上这种死亡率高且病因不明的肺病,有些矿井矿工肺病的死亡率高达75%,其中很多事年轻的工人。由于这种疾病在斯尼伯格矿高发,也被称为“斯尼伯格矿山病”。直到1879年德国的Harting和Hesse医生对斯尼伯格20例死亡矿工进行实体解剖后,才弄清导致矿工死亡的是肺部肿瘤(1913年被确定为肺癌)。科学家们围绕矿工发病的原因进行了不懈努力。1898年科学家Dorn在实验室发现氡元素,Marie和PierreCurie很快(1900年)就在矿井中测到了氡气。经过25年的时间,直到1924年有了比较方便的氡气测量仪器后,科学家们对斯尼伯格矿井进行了全面调查,结果发现该矿井下氡浓度高达13000~600000Bq·m-3。斯尼伯格矿由于矿井很深(平均深度达300m表1-4环境大气中的氡浓度Bq·m-3国家或地区国家或地区国家或地区奥地利苏联辛辛那提玻利维亚苏联新墨西哥芬兰苏联波多黎各芬兰英国阿拉斯加芬兰美国北非芬兰芝加哥挪威海芬兰芝加哥夏威夷芬兰华盛顿夏威夷法国华盛顿马绍尔群岛德国圣地亚哥加罗林群岛印度旧金山关岛日本西雅图萨摩亚群岛秘鲁孟菲斯印度洋菲律宾纽约北大西洋波兰纽约南太平洋苏联切斯特氡子体致肺癌的机理氡引起肺癌是一个复杂的过程。因为氡本身是惰性气体,化学性质不活泼,人体吸入氡气后大部分被呼出体外。但空气中的氡原子能自发地衰变成其他原子—氡子体。氡子体为金属粒子子,带有电荷,能够附着到空气中的微小粒子上。这些微小粒子很容易被吸入,靠沉降和碰撞作用沉积于呼吸道和肺部。沉积在器官壁和肺泡上的氡子体衰变产生的α粒子具有很高的能量,能破坏或改变细胞中DNA的分子结构,抑制它的复制功能,导致“不正常”的细胞分裂,最终可发展成肺癌。见图1-3。氡的毒性由于氡的致癌作用,1988年被国际癌症机构(第七届致癌物年报告)定为具有确定性致癌效应的A类致癌物。1990年美国有毒物质和疾病登记局(Agencyfortoxicsubstancesanddiseaseregistry)将其列入ATSDR数据库。到2003年,该数据库收集了275种有毒物质,Rn、222Rn、220Rn分别被排在104、117和129的位置。由于氡的普遍存在,世界卫生组织在2000年出版的《2000空气质量准则》(Airqualityguidelines)中将氡列入17重要的环境致癌物质,对室内氡的浓度进行了限定。图1-3电离辐射(IonizationRadiation,IR)导致DNA损伤后的错误修复1.3氡的浓度单位及换算与化学污染物使用的单位不同,氡的浓度是用放射性活度的单位来表示的。常用的表示氡浓度的方式有三种,即氡浓度、平衡当量氡浓度和α潜能浓度。它们的定义是不同的,使用的单位也不完全相同[1]。1氡浓度CRn氡浓度是指单位体积空气中氡的放射性活度,其单位是Bq·m-3。贝克勒尔(Becquerel)是SI活度单位名称,简称Bq(贝可)。1Bq等于每秒钟发生一次衰变。很多文献氡浓度的单位常用pCi/L表示。居里(Ci)是表示放射性活度的旧单位,与Bq的关系为:(1-1)(1-2)1平衡当量浓度EECRn平衡当量氡浓度指与氡处于放射性平衡状态的氡子体浓度,单位是Bq·m-3。平衡当量氡浓度与个子体的关系为(1-3)式中:、和分别代表氡的短寿命衰变产物、、的活度浓度。也是氡子体α潜能浓度的另外一种描述。正常情况下,比实际存在的氡浓度要小。1.4氡的控制标准1辐射防护基本原则和ICRP的建议辐射防护的目的在于防止有害的确定性效应的发生,并限制随机性效应的发生率,使之达到被认为可以接受的水平。辐射防护三原则基本内容如下:实践的正当化(justificationofpractice)为了防止不必要的照射,在引进任何伴有电离辐射的实践都必须经过论证,或确认该项实践是值得进行的,其所至的电离辐射危害同社会和个人从中获得的利益相比是可以接受的,如果拟议中的实践不能带来超过代价(包括健康损害代价和防护费用的代价)的净利益,就不应当采用该实践辐射防护的最优化(optimizationofradiationprotection)首先要避免一切不必要的照射,要以辐射防护最优化为原则,要用最小的代价,获得最大的利益,从而使必要的照射保持在可以合理达到的尽量低的水平。个人剂量限值(doselimits)由于利益-代价在群体中分布的不均一性,虽然辐射实践满足了正当化的要求。辐射防护亦做到了最优化,但还不一定能够为每个人提供足够的防护。因此,对于给定的某项辐射实践,不论利益-代价分析的结果如何,必须用剂量当量限值对个人所受照射加以限制。氡是天然辐射中对剂量贡献最大的核素,为了控制氡的危害,1993年ICRP第65号出版物对住宅和工作场所氡的照射提出了具体的建议,即住宅内氡浓度的行动水平为200~600Bq·m-3。这是迄今为止ICRP给出的慢性照射需要采取行动水平的唯一核素。1国外氡的控制标准室内氡的问题已引起很多国家的重视,到目前为止已有30多个国家制定了住宅、工作场所等室内氡的行动水平。与其他辐射防护标准不同是室内氡的行动水平是建立在自愿执行的基础上的。因此绝大多数国家的标准都是建议性的,只有瑞典和少数东欧国家的标准为强制性。有些国家对氡的行动水平进行了封细致的划分,如丹麦就有两个建议水平;200Bq·m-3为需要采取简单的补救措施的行动水平;400Bq·m-3为需要采取较高费用的降氡措施的行动水平。另外,各国对氡浓度行动水平的取值也不尽相同,美国的卢森堡行动水平是150Bq·m-3,低于ICRP和IAEA的推荐范围。加拿大的行动水平为800Bq·m-3。有学者通过代价利益分析认为,行动水平的起点在300Bq·m-3比较合适。1国内氡的控制标准我国对室内氡的问题非常重视,1992年制定了《住房内氡浓度的控制标准》(GB/T16146),提出了我国室内氡浓度行动水平(新建房屋:100EECRnBq·m-3;已有房屋:200EECRnBq·m-3)。同时还制定了《地下建筑氡及其子体控制标准》(GB16356)和《地热水应用中的放射性防护标准》(GB16367)。我国现行的《室内空气质量标准》(GB/T18883-2002)和《民用建筑工程内环境污染控制规定》(GB/50325-200)在单位上均采用了氡气的浓度,前者侧重于正在使用的房屋,后者针对新建和改建房屋。我国《电离辐射防护与辐射源安全基本标准》(GB18871-2002)给出的建议值为200~400Bq·m-3。上述标准与ICRP的建议及GB/T16146给出的控制水平原则上一致。2.氡析出率测量的原理射气介质可分为两大类:一类是有孔隙的射气介质;另一类是无孔隙度的射气介质。无孔隙的射气介质是完全均匀的介质,像晶体、液体、玻璃等。土壤、岩石、混凝土、砖、瓦和陶瓷等建筑材料都是有孔隙的射气介质。氡在扩散和渗流的作用下在有孔介质中运移,当运移到介质表面向外空间运动时就产生氡的析出[2]。2.1氡析出率测量方法概述氡面析出率的测量方法一般分为直接测量法和间接测量法两类。所谓间接测量是指通过测量空气中的氡浓度和气象因子或者通过测量介质中氡的质量析出率推算氡面析出率。该法计算公式中的一些参数很难确定,假定和简化较多,推算结果的误差相对较大。直接测量法是用各种密闭容器直接收集待测面析出的氡,然后根据氡的变化规律计算氡面析出率。严格地讲,后者也是一种间接测量。因其测量对象比较单一,容易实施,因此运用较为广泛[3]。现行的测定氡析出率的方法都是通过收集由射气介质表面析出的氡来确定氡析出率,也就是直接测量。但是外界条件对氡析出率有影响,因此,用不同的测定方法所得到的氡的析出率也不相同。如果按通风与否来分类,可把测氡析出率的方法分为静态法和动态法。在没有通风的条件下测量氡析出率的方法称为静态法。另外,在有稳定风流存在的情况测量氡析出率的方法称为动态法。如果按测点的条件分类则可分为全巷法和局部法。把这两种方法总和起来,就可以得到四种测量方法,即:全巷动态法、全巷静态法、局部动态法和局部静态法。此外,活性炭吸附法因具有简单易行、灵敏、快速和便于大面积多点监测等优点为过内外采用。然而该方法在测介质表面氡析出率时,由于介质孔隙不同,测量值受到反扩散影响不同。目前较多的是全巷动态法和局部静态法两种。通风对氡析出有很大影响。有没有通风,通风量的大小,通风方式等对氡析出率都有影响。全巷法的测点往往是一段巷道,巷道的地板上面不了有道渣—松散介质。道渣的氡析出肯定与巷道壁不同,即使巷道壁各点的氡析出率也不会全部相同。全巷法测得的是一条巷道的平均氡析出率,局部法则只反映某一点情况。2.2累积法累积法也称静态法。静态法的基本思想是:在待测物质表面设置一个不透气、不吸氡、不溶氡材料制成的累积箱,测量积累空间内随时间增长的氡浓度,并根据氡积累的规律计算氡析出率。氡的浓度在累积箱内不断增长,取样并测量其氡浓度值。根据累积箱体积、含氡物质表面积和集氡时间等计算出氡析出率。这种方法灵敏度高,针对性强,使用范围广,但代表性较差,周围通风条件对其测量结果也有影响,但其影响程度比全巷动态法小[4]。累积箱内氡变化可用表示为(2-1)为单位时间析出到累积箱中的氡引起的氡浓度变化;为含氡物质表面氡析出率;为累积箱体积;为累积箱内氡的衰变引起氡的变化;为累积箱内氡的泄露和反扩散引起的氡浓度变化;为氡的衰变常数(2.1×10-6s-1);为累积箱内t时刻氡浓度;为氡的泄露和反扩散率;t为集氡时间[5]。令;令环境氡浓度为C0,即t=0时,累积箱内氡的浓度为C0。可得出(2-1)式的解为:(2-2)进行时间间隔为T的连续测量,则相邻两次测量累积箱内的氡浓度分别为:(2-3)(3-4)将(2-3)乘减式(2-4)得:(2-5)令,则有(2-6)为了提高测量精度,进行多次测量,用线性拟合得到a和b,最后求出和。(2-7)该方法只有在集氡时间很短的情况下才成立,因为影响集氡罩内氡体积活动增长的因素不只是氡的析出,还有衰变、泄漏和反扩散的影响。在经过一段时间的累积后,由于衰变、泄漏和反扩散的影响集氡罩内的氡体积活动逐渐趋于稳定[6]。使用累积法测量氡析出率过程中,应注意:累积箱应有足够的高度(本设计中使用的是边长40cm的立方体累积箱),务必使箱内222Rn浓度均匀,必要时,箱内可装设小型风扇。含氡物质表面必须平整,累积箱顶盖缝隙用橡皮泥仔细密封[7]。2.3动态法在稳定的通风条件,测量被测空间的出风氡浓度,入风氡浓度和通风量,根据稳定通风条件下测定氡析出率的方法叫动态法(又称贯穿风流法)具体又分为全巷动态法和局部动态法。动态法影响因素多,灵敏度低,难于控制。使用全巷动态法时应注意:被测巷道的岩石性质、地址条件、铀镭含量、地下水情况、通风状况和开拓系统中的位置等均应有尽可能广泛的代表性。被测巷道中不应堆有大量碎石,不应有通风死角和循环风流。测量时,巷道内的通风状态应稳定,为此,应按预订风量至少通风三小时。全巷动态法测的是在有通风条件下的该巷道的平均氡析出率,通风量、通风方式以及构筑物的位置对测量结果都会有很大影响。全巷法的测点往往是一段巷道,巷道的地板上免不了有道渣——松散介质。全巷法测得的是一条巷道的平均氡析出率,局部法则只反映某一点情况。在被测空间有贯穿风流通过时,测点布置如图2-1所示。图2-1全巷动态法测点布置图若两点包括的氡析出面积(顶板、底板和两壁之和)为S,则平均氡析出率式中为入风平均氡浓度,为出风平均氡浓度,为入风风量,为出风风量。局部动态法由于使用流量计测量通风量而大大提高了测量精度。但是,通风压力存在于密封空间的边缘部分,非常容易引起强烈的渗流,这种渗流不仅与风量有关,而且与管道的内径和长短、通风方式等都有显著关系。使用此方法时应注意密封,被测空间内不应有通风死角,并在稳定通风状态下进行[8]。全巷动态法的结果较近于实际;局部动态法用得较少。3.测量方法及数据处理3.1测量方法本装置测量氡面析出率所采用的原理为上述的累积法(局部静态法),具体实施方法为将样品置于箱中,封闭累积箱,收集样品析出的氡,累积箱与测氡仪使用软管相连,箱内气体由较高的管口经过干燥后进入测氡仪,再由另一根软管将气体送回。测量仪器采用美国生产的Rad7电子氡气检测仪,如图3-1。该仪器采用固态α探测器。该探测器置于仪器内部一个升的半球形样品间的中心,内部图层为电导电体。高压电源电路将内部导电器充电到2000到2500伏,在整个腔体里形成一个电场,这个电场将正电粒子推向探测器。图3-1Rad7测氡仪测量系统由累积箱、Rad7测氡仪、干燥剂等设备组成。按照图3-2所示连接。图3-2测量系统图通过Rad7时刻监控箱内氡的浓度。在箱内密闭条件下,由于待测样品表面氡的析出,箱内的氡浓度必然会随着密闭时间的加长而逐渐升高。累积箱内样品在不断地析出氡,同时,氡也会因衰变而逐渐减少,另外,或多或少都会有一定的气体泄漏到箱外,因为显示中要做到绝对的密封基本是不可能的。随着密闭时间的增长(趋于∞时),由于衰变、泄漏和反扩散的影响,析出的量逐渐接近于减少的量[9]。这时,密闭空间的氡浓度也就达到了其最大浓度(也就是平衡浓度)。在此密闭空间内氡浓度的变化方程为:(3-1)其中V为累积箱,m3;S为样品氡析出面的面积,m2;C为密t时刻闭箱内的氡浓度,Bq/m3;为等效衰变常数,s-1;为样品的平均氡析出率,Bq·m-2·s-1。式(3-1)的意思是:左边第一项是氡浓度随时间的变化量,左边第二项为氡减少的量,右边那一项是氡的增加量(即氡的析出量)。(3-2)为初始浓度,一般情况下,在样品刚放到累积箱里面时,箱内氡的浓度比含氡介质孔隙中的氡浓度要低的多,所以可认为=0,则有(3-3)其中,为氡的衰变常数,2.06×10-6s-1;R为氡的泄露率和反扩散率,s-1;当封闭积累时间相当长时(即t→∞),箱内222Rn浓度渐趋平衡,并达到最大浓度(3-4)密闭环境中氡的累积浓度与时间的关系可由图3-3给出。图3-3闭环境中氡的累积浓度与时间的关系根据以上条件计算出氡析出率是有困难的,因为公式中有两个未知数和。为确定,可使用等时间间隔测量法。所谓等时间间隔测量法,即是每隔相同的时间间隔测量集氡罩内的氡浓度。在封好累积箱后,时刻监控箱内氡浓度,每T时间记录一次,共n次。箱内氡浓度用Cn(Bq·m-3)表示,脚标n表示序号,这样,第一次记录的氡浓度C1为:(3-5)第二次取样浓度C为:(3-6)依次类推不难写出第n次取样氡浓度的表达式:(3-7)不难导出相邻两次取样测量值有如下关系:(3-8)由于采用等时间间隔取样,T为常数,对同一装置及同一样品,、、S、V也均为常数,故(3-8)可写为(3-9)式中a、b皆为常数。将相邻的两次测量得到的氡浓度数据(x,y)如表3-1组合如下:表3-1氡浓度数据组合方法X……Y……通过线性拟合的方法由拟合方程[10],可求得b值,进而得到包括泄露、反扩散和衰变影响在内的等效衰变常数,未知数确定,便很容易计算出氡析出率。(3-10)(3-11)3测量装置的设计测量样品的制作本设计中使用的水泥块样品为4块含铀浓度不同的水泥块,其中2块为含铀浓度高的水泥块,另外2块为含铀浓度低的水泥块。同时,为验证某种防氡涂料的防氡效果,在测量完未涂涂料的水泥块后,在所有水泥块的表面均涂上该种涂料。累计箱的设计如图3-4所示,本设计中制作了一个透明的不含氡、不吸氡的立方体箱子。在箱体内部全部镀上一层滤膜。使箱子内部的尺寸为长、宽、高个40cm,也就是说,累积箱的容积为m3;样品析出的氡的积累空间大小为为图3-4箱体尺寸图如图3-5所示,板与板间的接合处用用螺丝钉旋入固定,在不对板造成损坏或开裂的前提下,拧到最紧,并用密封胶密封好。在箱外部,每条立方体的棱都用不锈钢包覆,起到固定箱体和增强气密性的作用。连接好后认真检查,力求将漏气率降到最小。图3-5接合处设计图如图3-6所示,顶盖部分共开五个孔洞,其中小孔4个,直径分别为10mm和8mm;大孔1个,直径为20cm,并用直径图3-6顶盖设计图如图3-7所示,图3-7为封盖设计的左视图,封盖由三部分组成:把手、外封盖和内封盖。内封盖取材自顶板开孔洞时挖下来的圆盘,这样才能使盖子和孔洞最吻合。同时也必须注意,在顶盖挖孔洞时的切口一定要均匀、平滑且直上直下,否则容易造成封口不严。图3-7封盖设计如图3-8所示,在箱底设置一个20cm的正方形支撑台,支撑台上放置一个尺寸和支撑台相当大小的铁丝网,铁丝网的面积要略大于样品的底面积,且有一定的承重能力,以支持水泥块样品的重力为最低标准。箱底设置支撑台和铁丝网的目的在于是样品处于近似悬空在箱中的状态,让样品的六个面的氡可以自由的析出,使测量结果更接近于实际。图3-8箱体底部设计测量系统测量系统由累积箱、铁丝网、软管、干燥剂、测氡仪等设备组合而成。如图3-2所示,将两根软管分别插入箱顶部的小的孔洞(一高一低),缝隙用密封胶封好。将稍高一点的软管接出来后通过干燥剂连接到测氡仪的近期口,测氡仪的出气口用软管连接至累积箱中稍低的一根软管,软管与软管间插实,并用胶带缠紧。样品轻放在铁丝网中央。3测量步骤(1)将做好的水泥块用砂纸打磨平滑,测出表面积。于恒温恒湿处储存(以避免温度和湿度对析出率的影响)。(2)将Rad7测氡仪的进气口与干燥管相连,干燥管的另一端接箱内连出的较高的软管,箱内较高的软管与测氡仪的出气口相连,将铁丝网放入箱内支撑台上,准备好水和橡皮泥。(3)检查箱体各接合处有无缝隙,顶盖和孔洞是否吻合,顶盖软管插入处密封是否完好,软管与软管之间连接是否紧密,干燥剂是否需要烘干,软管的老化程度(尽量使用新的软管,使用时间过长的软管会有一定程度的硬化和脆化,容易造成漏气)和仪器是否正常。(4)敞开累积箱,使箱内外空气流通,使空气充分循环,在室内有条件的话可以开风扇帮助空气流通,以达到箱内外氡浓度相同的目的。仪器设置好后首先测量箱内本底,时间4小时,每1小时记录一次。(5)本底测完毕之后,连接好测量系统,轻轻放入1号水泥块,轻放于铁丝网中央(使水泥块成近似悬空状态,让水泥块的六个面的氡都能自由的析出),盖好盖子,左右旋转几下,密封累积箱,在顶盖接缝处用蘸水的橡皮泥密封好,并仔细检查有无遗漏的缝隙。(6)设置成每1小时测量1次,选择“Teststart”开始测量。(7)在测量过程中定时检查仪器工作状态,读取数据,检查数据有无明显跳动等异常。测量120个数据,每一个数据用时1小时,测量完毕后保存好数据,取出1号水泥块。让箱内外空气流通以通风(室内必须开窗通风),仪器净化,净化后让仪器休息数小时。将使用过干燥剂烘干。(8)准备好下一个待测样品,重复3-8步骤。(9)待全部水泥块测量完毕后,将保存的全部数据导入计算机进行后续处理。(9)将测量系统分解,仪器在检查正常后收回。接触密封,收拾好所有设备,室内充分通风。3.2测量数据处理3测量结果通过对样品的测量,得到8组氡浓度值数据,根据数据绘制曲线(图3-9、3-10、3-11、3-12),从曲线上可以看出,累积箱封闭以后,任一时刻未涂防氡涂料的水泥块析出的氡的浓度都要比涂了防氡涂料的水泥块析出的氡的浓度大,且随着累积时间的增长,未涂防氡涂料的水泥块引起的累积箱内的氡的量比涂了防氡涂料的水泥块引起的累积箱内的氡的量变化速度快。达到最大浓度时,涂有防氡涂料的水泥块的箱内氡浓度相比未涂的要小。可以认为这种防氡涂料起到了一定的密封介质表面、隔离氡的作用。图3-91号样在累积箱中氡浓度随时间的变化图3-102号样在累积箱中氡浓度随时间的变化图3-113号样在累积箱中氡浓度随时间的变化图3-124号样在累积箱中氡浓度随时间的变化3数据处理根据式(3-9)、(3-10)和(3-11)可得到所测样品的氡析出率及有效衰变系数。为了计算方便,在matlab环境下可使用polyfit函数可实现上式的计算,具体命令格式为[11]:x=[];y=[];p=polyfit(x,y,1);v=;s=;le=-log(p(1,1))/3600de=p(1,2)*le*v/s/(1-p(1,1))计算结果见表3-3。从表中数据可以看出:(1)无论是高析出率的样品还是低析出率的样品,在涂好防氡涂料以后,样品表面的氡析出率都有明显的减少。说明防氡涂料能起到屏蔽氡的作用。(2)有效衰变常数大于氡的衰变常数×10-6s-1),说明累积箱内的氡在单位时间内发生衰变的概率变大了,也就是说箱内的氡减少的因素不止有衰变一种。(3)防氡涂料对于低析出率的样品的防氡效果(80%左右)明显大于其对于高析出率样品的防氡效果(40%左右),说明防氡涂料对于析出率小的样品有更好的防氡效果。防氡涂料的防氡原理是在含氡物质表面形成一层膜,这层模可以起到阻止氡分子通过的作用。析出率高度的样品在涂好防氡涂料后在涂料还未干透期间,有大量的氡从样品表面析出,在涂料层形成气孔,干燥后这些气孔并没有愈合,这就使得涂料在射气介质表面没有形成一个完整的覆盖层,从而没有起到良好的防氡效果。表

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