闪烁瓶法测室内空气中氡浓度的不确定度评定

1、闪烁瓶法测室内空气中氡浓度的不确定度评定刘国来 宁波三江检测有限公司 宁波 315032摘要 本文依据GB 50325规范对氡浓度限量检测要求，参照仪器使用说明，通过分析测量过程的各相关步骤和影响测量结果的不确定因素，利用数学模型对各输入分量的不确定度进行了评定、取舍和量化，得到室内空气中氡浓度为68.4（Bq/m3）合成得到相对标准不确定度为8.6%，扩展不确定度为17%（k=2），并给出了测量结果的不确定度评定报告。关键词 氡浓度；不确定度；闪烁瓶法；测氡仪A；1、概述空气中放射性危害主要有内照射（射线）和外照射（射线）。内照射的主要来源是土壤带来的氡气（Rn-222）和建筑材料镭（Ra-

2、226）带来的氡气，且氡在室内环境空气中浓度高低与环境中镭直接相关。氡及其子体对人类的辐射是天然辐射剂量来源中的最主要部分。因此如何在短时间内快速而准确地测量空气中氡的浓度，对于估算环境中氡引起的放射剂量的危害具有重要的意义。本文采用闪烁瓶测定方法来测定民用建筑工程室内环境空气中污染物氡及氡衰变产物（子体）的浓度（合称为氡浓度）。通过对测量获得的数据列和观察结果的统计分析，对其测量不确定度进行评估。2、测试本方法采用设备为测氡仪A；与测氡仪A 相配套的300A卢卡斯闪烁室是一只气密的金属圆筒，它的一端为一个透明窗口，另一端为带有两个阻塞阀的气体吸入口，测氡仪A的内置泵可用于将样品气体吸入闪烁室

3、的腔体和将闪烁室腔体内的气体排空，从而获得累积的计数。采用一个周期6个间隙（每个间隙为5分钟），共150分钟（5个周期）进行计数测量，得到室内环境空气中氡浓度的粒子计数值：13、8、21、15、16、12、16、13、15、19、16、15、25、14、14、9、16、15、21、20、10、13、16、20、22、14、16、16、21、16；其测量样品用闪烁室的本底粒子计数值为3、5、3、3、3、3、4、3、2、5、2、3、4、4、4、8、3、2、6、1、6、1、6、1、3、4、5、3、1、3、3、0、4、2、6。环境条件：温度，（­10+50），相对湿度在0%95%；当湿度大于

4、60%，进入闪烁室的采样空气必须要通过干燥剂干燥后才能进入闪烁室。3、氡浓度检测不确定度评定的数学模型 （1）式中：CRn民用建筑工程室内环境空气中氡浓度的测量结果，单位为每立方米贝克（Bq/m3）；Ci粒子的每一个间隙时间（5分钟）的计数个数，单位为个；Ti每一个间隙时间，单位为分钟（min）；BKGy闪烁室的本底粒子计数个数，单位为每分钟个数（个/min）CPMS和BKGS对闪烁室300A用标准氡气源校准时的测量结果的粒子计数个数和测量系统的背景的粒子计数个数，单位为每分钟个数（个/min）；Q氡标准气源的放射性活度，单位为皮居里（pci）；氡的衰变常数，=0.69315/氡的半衰期=0.

5、0001258min-1；e自然对数的底数，e2.718282；V总测量系统总的合成体积，单位为升（L）；t氡在测量系统中总的衰变时间，单位为分钟（min）；37pci/L与Bq/m3之间的换算系数；fS与测量相关（如计数灵敏度S、闪烁室体积、采样体积等）的附加影响因子，fS=1；fV与富集采样体积相关的的附加影响因子，fV=1。4、不确定度来源的分析1）与仪器本身有关：测量系统的背景和闪烁室冲洗后本底等稳定性，仪器的漂移，测量参数DISC设置的背景/噪声(阀值)和HV设置的放大（DISC和HV的设置影响到测量系统的灵敏度），电子间隙计时的准确性，信号变换等影响。2）与测量对象有关：氡及氡子体

6、随时间的衰变，修正因子A、C和衰变常数。3）与测量硬件有关：系统总体积V总影响到校准测量系统的氡气与氡子体的平衡时的氡标准气源的浓度；闪烁室的体积V闪影响着测量系统的灵敏度；连接部分的气密性影响到测量的准确性。4）与氡气标准源有关：标准源的浓度Q和体积的有限准确性，以及灵敏度校准时氡气标准源注入测量系统中氡气与氡子体的衰变平衡时间t。5）与采样有关：采样时及采样点条件（温度、湿度、大气压、时刻、空间），恒定的采气流量（由于不同的流量引起的对闪烁室腔体内的空气扰动冲击是不一样的，从而对重复性产生影响），采样测量时间的长短等。6）与测量计数方式有关：间隙时间Ti和周期间隙的个数i。7）与测量重复性

7、有关：测量灵敏度时CPMS和BKGS、测量样品时和背景BKGy等统计计数。5、各输入分量相对合成标准不确定度的评定及取舍对于测量重复性引起的不确定度，在不确定度评定中，进行了多次测量，已对测试方法的测量重复性进行了评定的，即测试方法重复性的不确定度包括了测量仪器重复性引起的不确定度，不必再评定测量仪器引起的重复性不确定度。在本不确定度评定方法中，测量重复性主要为测氡仪A对粒子的计数重复性。5.1 空气样品中氡浓度的计数值测量结果引起的不确定度urel()在重复性条件下，与空气样品中氡及其子体衰变的释放出粒子的平均每分钟计数相关的测量不确定度主要是计数值统计偏差和该计数值上的间歇时间电子定时误差

8、。在采用稳健估计和稳健检验后，排除最小值(MIN=8)和最大值(MAX=25)，再用贝塞尔法计算样品计数的相对标准不确定度：，=3.172（计数/分钟），空气中氡浓度的粒子计数值的实验样本标准差；得到样品计数的每分钟计数的算术平均值的相对标准不确定度为= 0.03942=3.942%。一般电子定时误差小于1%，按均匀分布，其分布因子可取k=，平均间歇时间的相对标准不确定度为=0.1%。空气样品测量结果的每分钟计数的算术平均值的的相对合成标准不确定度为： 3.94%。5.2 测量样品用闪烁室的本底粒子计数影响引起的测量结果计数值不确定度urel(BKGy)在重复性条件下，由闪烁室的本底粒子引起的

9、平均每分钟计数相关的测量不确定度主要是计数值统计偏差和该计数值上的间歇时间电子定时误差。在采用稳健估计和稳健检验后，排除最小值(MIN=0)，再用贝塞尔法计算样品计数的相对标准不确定度：本底测量列的计数算术平均值，=0.648（个/min），本底粒子计数值的实验样本标准差；得到本底计数BKGy的相对标准不确定度为8.88%。由上可知，可忽略电子定时测量的平均间歇时间的相对标准不确定度。5.3 系统计数灵敏度校准时测量结果计数值引起的不确定度urel(CPMS)由于计数灵敏度校准时的标准氡气源的氡浓度远远大于民用建筑工程室内环境中空气样品氡气的浓度，对标准氡气源的检定测量时计数数值都很大，相应的

10、计数测量值的重复性不确定度远小于空气样品中氡气的计数测量值的重复性不确定度，可以参考其氡气标准源校准与检定时计数误差应小于±2%的规定，按正态分布估计，取覆盖因子k=1.96，则系统校准灵敏度时计数值测量结果引起的相对标准不确定度引用为urel(CPMS)=1.02%，这往往是适宜的。5.4 灵敏度校准时系统背景测量结果计数值引起的不确定度urel(BKGS)由于计数灵敏度校准时系统背景计数值测量结果，通常情况下与样品测量时闪烁室背景相近或不大于，一般可用urel(BKGy )代替urel(BKGS)。仪器的测量系统背景直接引用制造商第一次校准（2003.05.26）时的测量结果，得

11、BKGS=0.12cpm，urel(BKGS)能满足不大于2%。5.5 氡气标准源的最大允许差产生不确定度urel(Q)当采用氡气标准源时，按正态分布估计，取覆盖因子k=1.96，则计数灵敏度校准时氡气标准源的相对标准不确定度引用为urel(Q)=5%/1.96=2.55%，是适宜的。5.6 氡气标准源随时间产生的氡衰变影响的不确定度urel()、urel(t)氡气的衰变常数的不确定度极小，因此urel()通常可忽略不计。在灵敏度校准时用于氡气标准源的衰变平衡时间t大于24小时，计时能精确到1分钟，因此urel(t)通常可忽略不计。5.7 灵敏度校准时总体积测量结果的数值引起的不确定度urel

12、(V总)闪烁室的体积为（270±3）ml，其的体积引起的相对标准不确定度为1.11%。5.8 与样品测量相关（如计数灵敏度S）的附加影响因子fS引起的不确定度urel(fS)由计数灵敏度S与计数效率E的对应关系式S=3×2.22×V闪×E可知，附加影响因子fS主要因素为样品测量用闪烁室体积的最大允许差、连接件及计数效率E等。由于样品测量CPM和计数灵敏度S的测量是两次独立的操作，则闪烁室的体积引起的相对标准不确定度为1.11%。5.9 与采样体积相关的环境影响因子fV引起的不确定度urel (fV)与校准时环境条件不一致引起的体积环境因子（fv=）相对标

13、准不确定度urel(fV)= =0.0548=5.48%。由此可见，当计数灵敏度校准时环境与实际测量环境不一致时，由采样体积（累积总体积）引起的影响对结果有时是不可忽视的1。5.10 空气中氡浓度的测量结果的相对标准不确定度的合成各输入量和其不确定度分量的汇总见表-1，以及相对标准不确定度的合成urel(cRn)和包含覆盖因子k=2的扩展不确定度U的计算。对以测量为目的的不确定度评定时,一般可不于计算自由度。在不确定度合成时把公式（1）分为以下三部分：与实际测量有关的项X1；与系统校准测量有关的项X2CPMS-BKGS ；与仪器测量系统灵敏度及其他的相关项X3。在各项中及各项之间，相关输入量可

14、认为是彼此互不相关，相对标准不确定度的合成按计算。表-1 相对标准不确定度分量的汇总及测量与不确定度合成的结果相对标准不确定度分量urel(xi)不确定度来源分量的输入值相对标准不确定度值备注urel()样品中氡的计数重复性3.12(3.17) ，cpm4.24%（3.94%）urel()闪烁室本底粒子的计数重复性0.65（0.67），cpm8.88%（8.13%）urel(CPMS) 计数灵敏度校准的计数重复性2400.8，cpm0.92%采用Pylon3150A标准源进行校准urel(BKGS) 系统背景计数的重复性0.12 ，cpm（2%）urel(Q)氡标准源的最大允许差3230DPM

15、±4%（2.04%）urel(V闪)灵敏度校准体积的影响0.27升（1.11%）urel (fV)采样体积的环境影响15.48%大气压和温度空气中氡浓度的计算公式：(-) ×Bg空气中氡浓度的测量结果CRn=68.4（69.2），(Bq/m3)空气中氡浓度的测量结果的相对合成标准不确定度urel(cRn)=8.4%（8.2%）空气中氡浓度的测量结果的扩展不确定度U=16.8%（16.4%），覆盖因子k取2备注：系统灵敏度校准时计数测量结果的数值影响，可参考引用标准源检定时不确定度或引用工作点验证结果的相对标准差；计数灵敏度校准时测量系统背景计数测量结果的数值影响，适宜引用统

16、计控制的计数测量结果的不确定度。小括号内的数值为采用Pylon 3150A 校准标准配给源进行灵敏度校准时影响值，或按统计评估的最佳值。Bg为与灵敏度有关的计算因子,它综合了其他影响因素，Bg= 27.675 (Bq/m3) /cpm。经过上述评定可知，氡气的衰变常数的不确定度、在灵敏度校准时用于氡气标准源的衰变平衡时间t的不确定度、空气采样间歇期时间和闪烁室本底间歇期时间（T）的不确定度以及修正因子（A、C）和单位换算系数（1Bq/m3=37pci/L）等四项可忽略不计。与实际测量有关项的不确定度合成，。同样可得与系统灵敏度校准测量有关的项相对标准不确定度urel(X2)= ，可见灵敏度校准

17、时系统背景测量结果的计数重复性引起的不确定度urel(BKGS)可以忽略不计。其他的相关项X3的相对标准不确定度的合成，urel(X3)=5.95%。则空气中氡浓度的测量结果的相对合成标准不确定度urel(cRn)= =8.4%。 6、 空气中氡浓度的扩展不确定度室内空气中氡浓度的扩展不确定度的计算公式：，k为包含因子，取k=2，得到室内空气中氡浓度的扩展相对不确定度U=2×8.4%=17%。7、 结论 室内空气氡浓度的测量结果为CRn=68.4（Bq/m3），范围为(26.3103.8）Bq/m3；不确定度为U=17%，包含因子取k=2，自由度=28。在采用连续富集捕获采样方法测量室内空气中氡浓度，采样测量现场的环境对测量结果有较大影响。作为相对测量法，建议对测量结果进行必要的修正，使结果具有可比性：修正条件可设定室温（23和标准大气压），或理想状态（0和标准大气压），设定为室温更具有实际意义。引起室内环境空气中氡浓度的测量不确定度的主要来源是样品测量系统的本底、测量重复性（采样方式）及采样环境（温度和大气压）。参考