第十章 受激拉曼散射

1、第十章 受激拉曼散射（1962，WoodBury and Ng）1普通拉曼(Raman)散射1923年拉曼的学生拉玛纳桑观察到现象但认为那是杂质荧光。拉曼于1928年确认那是一种新现象。他因此而获得虚能级 1930年诺贝尔物理学奖。斯托克斯散射反斯托克斯散射拉曼散射量子力学理论模型普通拉曼散射的经典理论：用q 表示分子振动的简正坐标，表示振动频率。设， 线性极化率为 在光场的作用下，极化强度为 如果此理论是对的，则只须对材料加上一直流电场，我们就有 即分子将不断辐射频率为的电磁波。这并未观察到。另外，量子模型中的虚能级是不存在的。目前，普通拉曼散射尚无满意的理论。普通拉曼散射的特点：（1） 极

2、弱（2） 非相干（3） 无明显方向性（4） 部分偏振光 2受激拉曼散射 半导体激光器光纤拉曼放大器受激拉曼散射的特点：（1） 存在着阈值（2） 方向性好（泵浦光功率超过阈值后，散射光的发散角甚至与泵浦激光的差不多）（3） 高度单色性（与泵浦激光的线宽相近或更窄）（4） 高转换效率（达6070%以上）（5） 脉宽与泵浦激光的相近受激拉曼散射可以用以下的耦合波理论进行解释【量子理论（Hellwarth）不太成功】。3受激拉曼散射耦合波理论 用表示分子振动频率， （下面记为）、（下面记为）分别表示泵浦激光频率和拉曼散射光频率。 (受激拉曼) （10-1） (双光子吸收)考虑线性吸收可略情况。这时，类

3、似于双光子吸收，耦合波方程为 （10-2） （10-3）根据上图及（10-1）式，皆 远离介质的共振频率，和皆为实数。类似于（9-10）和（9-11）的导出方法，我们可得到 （10-4） （10-5）是的虚部，是的虚部。 ， 得 （10-6） 虚能级 （10-7）N1, N4分别为和的光波对应的单位面积通过的光量子数。对受激拉曼散射，因为，必有受激拉曼双光子吸收， （10-8）所以 （10-9）（不依赖于此能级图）（10-4）和（10-5）变成 (受激拉曼) （10-10） (受激拉曼) （10-11）（） (双光子吸收) （10-12） (双光子吸收) （10-13） 将受激拉曼两式与双光子

4、吸收两式相比较，知道只要将双光子吸收理论结果表达式中的改为，即可得受激拉曼散射的结果(双光子吸收, b<0) （10-14）(双光子吸收, b<0) （10-15） (受激拉曼) （10-16） (受激拉曼) （10-17）因，具高度单色性特性（3）。这里注意 当足够大，高转换效率，特性（4）利用 ，（10-16）和（10-17）变为 （10-19） （10-20）对阶段，因为，所以 （10-21） （10-22） 右图计算时取a=0.03m-1（根据下页之数据）N1(0)=1N4(0)=10000当,这时 具有受激辐射的特征，特性（1） （10-23） （10-24）有些书将（1

5、0-23）写成 或（光强） （10-25） 一些材料的受激拉曼散射增益材料频移（cm-1）增益GR103(cmMW-1)H2(气)41551.5(300K, 1标准大气压)液氧152214.54液氮2326.5175苯306429922198042.8CS2655.62.4硝基苯12452.1LiNbO325828.7InSb0-300SiO2467单位用nm，的单位用nm, 称波数，单位用cm-1（c的单位用cm s-1,波数乘c即得频移）表中数据引自王奎雄非线性光学P107（红过巳吉p236）。注：表中增益数据在实际应用中必须乘以10-3，代入(10-16)-(10-25)时，光强的单位用

6、MW/cm2。最后GR的单位为。例1： H2(气)，对1MW/cm2的光强，增益为GR=。例2：光纤放大器放大1550nm 光，求泵浦光波长。 ，将此式改写为（实验见后页） 4或哪来的？ 在拉曼放大器中，它来自待放大的激光；在未输入种子的受激拉曼过程中，它来自自发（普通）拉曼散射。5受激拉曼散射的角分布和方向性2dl 考虑有限大小光束的前向受激拉曼散射。因相位匹配条件自动满足，在的方向上均可产生受激拉曼散射，但在方向上，有效相互作用长度为 (10-26) () (10-27)例： H2(气) (300K, 1标准大气压)=4155cm-1a=1.5 ( cm-1 )的单位用MW/ cm2a=0

7、.5a=0.2 a=0.9a=0.7当时，受激拉曼散射方向性很好！特性（2）6受激拉曼散射的类型（1）（受激振动或转动拉曼散射）（2）(受激电子拉曼散射)(例如鉀蒸汽, )（3）（受激自旋反转拉曼散射，磁场中半导体载流子之受激光散射, g为自旋朗德因子, 为旋磁比; ）7. 受激拉曼散射实验应注意问题因为对各向同性介质，三阶极化率张量的非零元是 xxxx = yyyy = zzzz yyzz = zzyy = zzxx = xxzz = xxyy = yyxx yzyz = zyzy = zxzx = xzxz = xyxy = yxyx yzzy = zyyz = zxxz = xzzx =

8、 xyyx = yxxy xxxx = xxyy + xyxy + xyyx可见，对各向同性介质，激光与斯托克斯光同偏振 对受激散射放大最有利，但是，对各向异性介质，此结论不成立。8. 受激拉曼散射的实验现象及有关应用（1）液芯光纤中CS2受激拉曼-克尔散射光谱半导体激光器光纤拉曼放大器液芯光纤中CS2受激拉曼-克尔散射光谱（1）光纤拉曼放大器泵浦光放大光待放大光（3）微腔拉曼激光器阈值直径为40mm的硅球微腔单纵模拉曼激光器。激光波长1670 nm；泵浦波长为1560nm，阈值泵浦功率86mW，转换效率16%。(S.M.Spillane et al. Nature 415 (2002)621

9、. (2002)621.直径为70mm的硅球微腔多纵模拉曼激光器。泵浦波长为1550nm，泵浦功率2mW。(S.M.Spillane et al. Nature 415 (2002)621.S9. 斯托克斯-反斯托克斯波耦合我们前面只讲受激拉曼斯托克斯散射。实际上，在一定条件下，斯托克斯和反斯托克斯散射会同时出现。散射光谱如下图理论：在四波耦合方程（7-6）中，令 这样，四波耦合方程只有三个是独立的。设线性吸收都为零，我们有 （10-27） （10-28） （10-29） 在小信号近似下，（10-29）不用考虑，（10-27）和（10-28）中不含的项可以略去，结果是 （10-30） （10-

10、31）对（10-31）两边取共轭，连同（10-30）就是 （10-32） （10-33）注意现在斯托克斯波和反斯托克斯波的地位等价。令 于是，（10-32）和（10-33）化为 （10-34） （10-35）这组方程与电光效应耦合波方程在形式上是一样的。现在讨论各种情况（1） 若，则含的项可略，于是 （10-36） （10-37）积分之，得 （10-38） （10-39）光强 （10-40） （10-41） 这里 （10-42a） （10-42b）为的虚部，为的虚部。实验表明 ，所以（见以下讨论）。从（10-40）和（10-41）看到，受激斯托克斯散射是放大的，而受激反斯托克斯是衰减的。这就是

11、小增益受激喇曼的情况。我们来讨论。利用 共振项只有，而且 。我们又知道故对可见光激励，若， 小于。， 。因此，对（2）这时，耦合波方程就是 （10-43） （10-44）现在我们可以利用电光效应耦合波理论的结果。在电光效应耦合波理论中，对所有的均为实数的情况，我们原来给出的解是 2 当为复数时，我们必须将解写为（） 当时， ，（注意 都与 无关 ）我们可将解写为或作替换并注意（忽略含的项），我们立刻得到 （10-45） （10-46）是复数。因为 ， ，所以， 。若， ， ， （10-47） （10-48） （10-47） （10-48）光强（注意）【我们最关心的是】 （10-49） （10-

12、50） 都按的二次函数规律增长。（3） 相位匹配问题 相位匹配条件应为 （10-51） （10-52） （10-53） （10-54） 将 （10-52）和（10-53）改写为 （10-55） （10-56）由此两式可以解出，但是，由（10-56）可得判断式 11相干反斯托克斯光谱（CARS光谱）因为 （10-49） 所以,除了强泵浦光外，用另一束可调谐激光模拟，就可获得信号光, 这就是激光光谱学中的相干反斯托克斯光谱。（10-55） （10-56）对一个确定的振动模频率和固定的激光频率，都确定，和也都确定，但是在实验中，一般是未知的，即使已知，和也都不能确定。所以一般的做法是：（1） 固定一对和，调频率为的激光与频率为的激光的夹角角（从0开始，不断增大）；若在某一角度处，出现CARS光谱，则可将在左右扫描，记录信号光强。（2）