涂层材料或油漆干膜中重金属的测定的不确定度

1、涂层材料或油漆干膜中重金属的不确定度(icp)一、概述 按hasbro标准srs-012和mattel标准qsop#0006-3600测定涂层材料或油漆干膜中重金属元素铅、镉、铬、钡、汞、砷、锑、硒的含量，其流程图如图1:制备 称量1）制备试样；称取试样；2）强酸消化；消化3）定容； 图14）配制标准溶液并制作icp标定容配制标准溶液准曲线；5）量度消化液中重金属的浓度。详细的操作步骤可参考icp 校准icp 量度gtc/tpm/chm/016。结果二、数学模型和不确定的来源分析 试样中各元素的含量按下式进行计算 式1 式中： p试样中各元素的含量； c消化液中各元素的浓度； v定容的体积；

2、w 试样称取质量； df 稀释倍数。 根据式1列出各分量的不确定度的来源，见图2。 消化液浓度（c） 定容体积（v） 标准曲线 量器的允差 空白溶液 温度 标准溶液 定容重复性 p 量器允差 量器允差 天平校准 容量瓶 吸管 重复称量重复性 温度 d 重复性 温度 称量（w） 回收率（r） 精密度（p） 图2三、不确定度分量的评定3.1 消化液浓度c的不确定度uc下面采用线形最小二乘拟合法估算消化液浓度c的不确定度。这种方法是基于假定横坐标数值的不确定度比纵坐标数值不确定度明显地小，因此，用这种方法计算的uc只反映光强的不确定度，不反映校准标准的不确定度，也不反映由同一储备液连续稀释导致的不可

3、避免的交互作用。在这种情况下，校准标准的不确定度足够小，可忽略不计。因此，uc取决于标准溶液曲线（用空白溶液零）。下面是计算过程：当x与y的相关系数 大于0.995时，x，y之间成线性关系.下表是icp计算机计算出的结果：表1：元素asbacdcrhgpbsbse相关系数0.99990.99911.00000.99990.99991.00001.00000.9995由上表可知，八种元素的y与x都成线性关系，设其回归方程为： . 式2式中： y 标准溶液的光强度x 标准溶液的浓度a 直线斜率b 常数下表是icp计算机计算出的斜率a和常数b.表2：pbcdcrbahgassbsea1943.321

4、6327.537088.3578300758.886501.1221091.23440.376b14.72674.485571614.081069.7617.79736.6910112.23489.6123消化溶液浓度c的不确定度计算公式为 . 式3式中： p 消化液量度次数（设为1次）n 量度总次数n = i j i 标准溶液的个数 i = 3j 每个标准溶液重复测量的次数 j = 3a 斜率 . 各标准溶液的平均浓度c0 . 析出液被量度的元素浓度。根据标准限量，换算出析出液限量的浓度，各元素为：cpb = 1.2mg/l, ccd = 1.0mg/l, ccr = 0.8mg/l, cb

5、a = 14mg/lchg = 0.6mg/l, cas = 0.2mg/l, csb = 0.5mg/l, cse = 4mg/ls 标准残差 式4 . 仪器上读出的各点光强度 各点标准溶液浓度sxx 方差 . 式5 . 各标准溶液的平均浓度cj 各标准溶液的浓度将各参数代入式3、4、5得到表3各元素浓度的不确定度：表3：pbcdcrbahgassbse标准残差s26.623256.01728.1617698534.081416.013712.871518.902方差sxx24.03.503.5098.03.503.503.503.50u(c)0.0150.0170.0210.410.049

6、0.0380.0130.0793.2 定容体积v的不确定度uv3.2.1 由容量瓶示值允差引起的不确定 a级25ml单标容量瓶的定量允差为0.03ml，按均匀分布：(ml)3.2.2 由定容到刻度线的读数重复性引起的不确定度 表4列表用a级25ml单标线容量瓶加入纯水10次，定容至刻度，分别测得的水的质量。水的质量(g)体积(ml)124.937225.0198224.938625.0212324.933525.0161424.932825.0154524.934425.0170624.922225.0047724.940525.0231824.936025.0186924.929625.01

7、211024.922125.0046平均24.932725.0153标准差s0.00640.0064测试时水的温度为22.2c时，对应水的密度为0.9967g/ml。表43.2.3由温度引起的不确定度 上节实验中测得水温tt=22.2c，置信概率为95%，k=1.96。v=vt-v20=（ 水- 玻） v20=ml = 0.019 (ml)3.3 样品质量w的不确定度uw3.3.1 天平的不确定 根据检定证书，天平的不确定度为0.0008g 3.3.2 天平重复称量误差引起的不确定度 表5列出6次称量0.5克样品的数据记录及计算结果表5称量值10.499220.500730.500440.50

8、1350.499260.5009平均值0.5003标准差s0.00089 3.4通常样品前处理的不确定度可以用加标回收的方法测定,下面计算回收率r的不确定度ur . 式6式中： r . 回收率 c . 加入标准的量 . 实际测试量下表6列出各元素的测试方法的回收率、平均值、实测量及标准偏差：表6：方法标准物加入量实际测试量(mg)平均实际测试量(mg)回收率%标准差spb0.0750.06990.068991.9%1.110-30.06860.06900.06840.06730.0702cd0.0250.02300.022690.4%4.310-40.02270.02260.02240.022

9、00.0232方法标准物加入量实际测试量(mg)平均实际测试量(mg)回收率%标准差scr0.0250.02370.023493.6%5.710-40.02380.02300.02350.02250.0240ba0.1250.1210.12297.6%1.210-30.1220.1240.1210.1230.122hg0.0250.02380.023694.4%4.510-40.02370.02360.02340.02280.0241as0.0250.02410.024196.4%5.710-40.02460.02380.02420.02310.0246sb0.0250.02350.02369

10、4.4%2.010-40.02360.02370.02340.02340.0239se0.0250.02290.023393.2%3.510-40.02340.02340.02320.02290.0238 (固测试平行样为6个，故n = 6)各元素的标准溶液均有国家标准物质研究中心提供，根据证书给出的不确定度，得加入量的不确定度，见表7表7pbcdcrbahgassbsegbw提供浓度mg/l10001000100010010001000100100证书提供不确定度mg/l22111121测试中加入标准物的量c (mg)0.0750.0250.0250.1250.0250.0250.0250.

11、025标准物的不确定度uc (mg)1.510-4510-52.510-51.2510-32.510-42.510-4510-42.510-4表8列出各元素的回收率及标准加入量和实测量的不确定度数据，根据式6，回收率的不确定度ur按下式7计算得： . 式7表8 pbcdcrbahgassbser91.9%90.4%93.6%97.6%94.4%96.4%94.4%93.2%c0.0750.0250.0250.1250.0250.0250.0250.025u(c)1.510-4510-52.510-50.001252.510-52.510-5510-42.510-40.06890.02260.0

12、2340.1220.02360.02410.02360.02334.510-41.810-42.310-44.910-41.810-42.310-48.210-51.410-4u(r)0.00630.00740.0930.00980.00730.00920.0190.0113.5 精密度p的不确定度 下表列出在同一类载体中加入不同的标准量后的测试结果 表9平行样0.075mg铅；0.025mg镉，铬，汞，砷，锑，硒；0.125mg钡加入黑色油漆的测试结果(mg)asbacdcrhgpbsbse10.02410.1210.02300.02370.02380.06990.02350.022920.

13、02460.1220.02270.02380.02370.06860.02360.023430.02380.1240.02260.02300.02360.06900.02370.023440.02420.1210.02240.02350.02340.06840.02340.023250.02310.1230.02200.02250.02280.06730.02340.022960.02460.1220.02320.02400.02410.07020.02390.0238平均值0.02410.1220.02260.02340.02360.06890.02360.0233标准差5.6510-41.

14、1710-34.2810-45.6410-44.4110-41.0610-31.9410-43.4410-4平行样0.0375mg铅，镉，铬，汞，砷，锑，硒；0.100mg钡加入黑色油漆的测试结果 (mg)asbacdcrhgpbsbse10.03620.09350.03510.03490.03550.03610.03620.036320.03490.09310.03300.03370.03360.03420.03550.035330.03640.09340.03470.03490.03500.03560.03640.036240.03560.09300.03390.03430.03470.0

15、3490.03560.035450.03540.09380.03330.03400.03400.03450.03550.035660.03620.09340.03390.03430.03450.03510.03630.0364平均值0.03580.09340.03400.03440.03460.03510.03590.0359标准差5.8110-42.8810-48.0110-44.8110-46.8310-47.0010-44.2610-44.8910-4表10来源平均值标准差si测量样品数ni相对标准差si/表9 as0.02415.6510-460.02342.7510-30.03585

16、.8110-460.01621.3210-3表9 ba0.1221.1710-360.009594.6010-40.09342.8810-460.003084.7510-5表9 cd0.02264.2810-460.01891.7910-30.03408.0110-460.02362.7810-3表9 cr0.02345.6410-460.02412.9010-30.03444.8110-460.01409.7710-4表9 hg0.02364.4110-460.01871.7510-30.03466.8310-460.01971.9510-3表9 pb0.06891.0610-360.015

17、41.1810-30.03517.0010-460.01991.9910-3表9 sb0.02361.9410-460.008223.3810-40.03594.2610-460.01197.0410-4表9 se0.02333.4410-460.01481.0910-30.03594.8910-460.01369.2810-4 . 式8将表10代入式8， 得：upas =rsdpas = 0.020 upba =rsdpba = 0.022 upcd =rsdpcd = 0.021 upcr =rsdpcr = 0.020 uphg = rsdphg = 0.019 uppb = rsdpp

18、b = 0.018 upsb = rsdpsb = 0.010 upse = rsdpse = 0.0453.6稀释因子d的不确定度（本文中假设的cba=14mg/l，cse=4 mg/l ，d=5；其余元素d=1，不考虑其不确定度）3.6.1由25ml容量瓶引起的不确定同3.2，即uv1=0.019 3.6.2由吸管引起的不确定uv23.6.2.1 由吸管示值允差引起的不确定uv21 a级5ml单标吸管的容量允差为0.015ml，按均匀分布： ml3.6.2.2由读数重复性引起的不确定度uv22 表7水的质量体积14.98855.005024.98805.004534.98885.00534

19、4.98725.003754.98755.004064.98655.003074.98605.002584.98905.005594.98835.0048104.98785.0043平均4.98785.0043标准差s0.000980.00098测试时水的温度为22.2c时，对应水的密度为0.9967g/ml。 uv22=0.00098ml3.6.2.3由温度引起的不确定度uv3：上节实验中测得水温tt=22.2c，置信概率为95%，k=1.96。v=vt-v20=（ 水 -玻）v20=ml 四、测试的合成标准不确定度总评根据式1 式9表11列出各元素的各不确定度分量及各元素的合成标准不确定：

20、pb标准不确定度ux数值x相对标准不确定度ux /xux /x2浓度c0.015mg/l1.2 mg/l0.0131.7 10-4定容v0.019ml25ml0.000765.8 10-7称重w0.00098g0.5g0.00204.0 10-6回收率r0.00630.9190.00694.8 10-5精密度p0.01810.0183.2 10-4代入式12得：u(p) = 0.023ppb p 测试得到的铅含量 cd标准不确定度ux数值x相对标准不确定度ux /xux /x2浓度c0.017mg/l1.0 mg/l0.0172.9 10-4定容v0.019ml25ml0.000765.8 1

21、0-7称重w0.00098g0.5g0.00204.0 10-6 回收率r0.00740.9040.00826.7 10-5 精密度p0.02110.0214.4 10-4代入式12得：u(p) = 0.028pcd p 测试得到的镉含量cr 标准不确定度ux数值x相对标准不确定度ux /xux /x2浓度c0.021mg/l0.8 mg/l0.0266.8 10-4定容v0.019ml25ml0.000765.8 10-7称重w0.00098g0.5g0.00204.0 10-6 回收率r0.00930.9360.00999.8 10-5 精密度p0.02010.0204.0 10-4代入式

22、12得：u(p) = 0.034pcr p 测试得到的铬含量ba标准不确定度ux数值x相对标准不确定度ux /xux /x2浓度c0.41mg/l14 mg/l0.0298.4 10-4定容v0.019ml25ml0.000765.8 10-7称重w0.00098g0.5g0.00204.0 10-6回收率r0.00980.9760.0101.0 10-4精密度p0.02210.0224.8 10-4稀释因子d0.009650.00193.6代入式12得：u(p) = 0.038pba p 测试得到的ba含量hg标准不确定度ux数值x相对标准不确定度ux /xux /x2浓度c0.049mg/

23、l0.6 mg/l0.0826.7 10-3定容v0.019ml25ml0.000765.8 10-7称重w0.00098g0.5g0.00204.0 10-6回收率r0.00730.9440.00775.9 10-5精密度p0.01910.0193.6 10-4代入式12得：u(p) = 0.085phg p 测试得到的铅含量as标准不确定度ux数值x相对标准不确定度ux /xux /x2浓度c0.038mg/l0.2 mg/l0.193.6 10-2定容v0.019ml25ml0.000765.8 10-7称重w0.00098g0.5g0.00204.0 10-6回收率r0.00920.9

24、640.00959.0 10-5精密度p0.02010.0204.0 10-4代入式12得：u(p) = 0.19pas p 测试得到的砷含量sb标准不确定度ux数值x相对标准不确定度ux /xux /x2浓度c0.013mg/l0.5 mg/l0.0266.8 10-4定容v0.019ml25ml0.000765.8 10-7称重w0.00098g0.5g0.00204.0 10-6回收率r0.0190.9440.0204.0 10-4精密度p0.01010.0101.0 10-4代入式12得：u(p) = 0.034psb p 测试得到的铅含量se标准不确定度ux数值x相对标准不确定度ux

25、 /xux /x2浓度c0.079mg/l4 mg/l0.0204.0 10-4定容v0.019ml25ml0.000765.8 10-7称重w0.00098g0.5g0.00204.0 10-6回收率r0.0110.9320.0121.4 10-4精密度p0.04510.0452.0 10-3稀释因子d0.009650.00193.6代入式12得：u(p) = 0.050pse p 测试得到的se含量 肄节蚃薆肃蒅蒆羄肂膄莈袀肁芇薄螆肀荿莇蚂聿聿薂薈膈膁莅袇膈芃薁螃膇莆莃虿膆膅蕿蚅膅芈蒂羃膄莀蚇衿膃蒂蒀螅膂膂蚅蚁蝿芄蒈薇袈莆蚄袆袇肆蒆螂袆芈蚂螈袅莁薅蚄袅蒃莈羃袄膃薃衿袃芅莆螅袂莇薁蚁羁肇莄薇

26、羀腿薀袅罿莂莂袁罿蒄蚈螇羈膄蒁蚃羇芆蚆蕿羆莈葿袈羅肈蚅螄肄膀蒇蚀肄节蚃薆肃蒅蒆羄肂膄莈袀肁芇薄螆肀荿莇蚂聿聿薂薈膈膁莅袇膈芃薁螃膇莆莃虿膆膅蕿蚅膅芈蒂羃膄莀蚇衿膃蒂蒀螅膂膂蚅蚁蝿芄蒈薇袈莆蚄袆袇肆蒆螂袆芈蚂螈袅莁薅蚄袅蒃莈羃袄膃薃衿袃芅莆螅袂莇薁蚁羁肇莄薇羀腿薀袅罿莂莂袁罿蒄蚈螇羈膄蒁蚃羇芆蚆蕿羆莈葿袈羅肈蚅螄肄膀蒇蚀肄节蚃薆肃蒅蒆羄肂膄莈袀肁芇薄螆肀荿莇蚂聿聿薂薈膈膁莅袇膈芃薁螃膇莆莃虿膆膅蕿蚅膅芈蒂羃膄莀蚇衿膃蒂蒀螅膂膂蚅蚁蝿芄蒈薇袈莆蚄袆袇肆蒆螂袆芈蚂螈袅莁薅蚄袅蒃莈羃袄膃薃衿袃芅莆螅袂莇薁蚁羁肇莄薇羀腿薀袅罿莂莂袁罿蒄蚈螇羈膄蒁蚃羇芆蚆蕿羆莈葿袈羅肈蚅螄肄膀蒇蚀肄节蚃薆肃蒅蒆羄肂膄莈袀

27、肁芇薄螆肀荿莇蚂聿聿薂薈膈膁莅袇膈芃薁螃膇莆莃虿膆膅蕿蚅膅芈蒂羃膄莀蚇衿膃蒂蒀螅膂膂蚅蚁蝿芄蒈薇袈莆蚄袆袇肆蒆螂袆芈蚂螈袅莁薅蚄袅蒃莈羃袄膃薃衿袃芅莆螅袂莇薁蚁羁肇莄薇羀腿薀袅罿莂莂袁罿蒄蚈螇羈膄蒁蚃羇芆蚆蕿羆莈葿袈羅肈蚅螄肄膀蒇蚀肄节蚃薆肃蒅蒆羄肂膄莈袀肁芇薄螆肀荿莇蚂聿聿薂薈膈膁莅袇膈芃薁螃膇莆莃虿膆膅蕿蚅膅芈蒂羃膄莀蚇衿膃蒂蒀螅膂膂蚅蚁蝿芄蒈薇袈莆蚄袆袇肆蒆螂袆芈蚂螈袅莁薅蚄袅蒃莈羃袄膃薃衿袃芅莆螅袂莇薁蚁羁肇莄薇羀腿薀袅罿莂莂袁罿蒄蚈螇羈膄蒁蚃羇芆蚆蕿羆莈葿袈羅肈蚅螄肄膀蒇蚀肄节蚃薆肃蒅蒆羄肂膄莈袀肁芇薄螆肀荿莇蚂聿聿薂薈膈膁莅袇膈芃薁螃膇莆莃虿膆膅蕿蚅膅芈蒂羃膄莀蚇衿膃蒂蒀螅膂膂蚅蚁

28、蝿芄蒈薇袈莆蚄袆袇肆蒆螂袆芈蚂螈袅莁薅蚄袅蒃莈羃袄膃薃衿袃芅莆螅袂莇薁蚁羁肇莄薇羀腿薀袅罿莂莂袁罿蒄蚈螇羈膄蒁蚃羇芆蚆蕿羆莈葿袈羅肈蚅螄肄膀蒇蚀肄节蚃薆肃蒅蒆羄肂膄莈袀肁芇薄螆肀荿莇蚂聿聿薂薈膈膁莅袇膈芃薁螃膇莆莃虿膆膅蕿蚅膅芈蒂羃膄莀蚇衿膃蒂蒀螅膂膂蚅蚁蝿芄蒈薇袈莆蚄袆袇肆蒆螂袆芈蚂螈袅莁薅蚄袅蒃莈羃袄膃薃衿袃芅莆螅袂莇薁蚁羁肇莄薇羀腿薀袅罿莂莂袁罿蒄蚈螇羈膄蒁蚃羇芆蚆蕿羆莈葿袈羅肈蚅螄肄膀蒇蚀肄节蚃薆肃蒅蒆羄肂膄莈袀肁芇薄螆肀荿莇蚂聿聿薂薈膈膁莅袇膈芃薁螃膇莆莃虿膆膅蕿蚅膅芈蒂羃膄莀蚇衿膃蒂蒀螅膂膂蚅蚁蝿芄蒈薇袈莆蚄袆袇肆蒆螂袆芈蚂螈袅莁薅蚄袅蒃莈羃袄膃薃衿袃芅莆螅袂莇薁蚁羁肇莄薇羀腿薀袅

29、罿莂莂袁罿蒄蚈螇羈膄蒁蚃羇芆蚆蕿羆莈葿袈羅肈蚅螄肄膀蒇蚀肄节蚃薆肃蒅蒆羄肂膄莈袀肁芇薄螆肀荿莇蚂聿聿薂薈膈膁莅袇膈芃薁螃膇莆莃虿膆膅蕿蚅膅芈蒂羃膄莀蚇衿膃蒂蒀螅膂膂蚅蚁蝿芄蒈薇袈莆蚄袆袇肆蒆螂袆芈蚂螈袅莁薅蚄袅蒃莈羃袄膃薃衿袃芅莆螅袂莇薁蚁羁肇莄薇羀腿薀袅罿莂莂袁罿蒄蚈螇羈膄蒁蚃羇芆蚆蕿羆莈葿袈羅肈蚅螄肄膀蒇蚀肄节蚃薆肃蒅蒆羄肂膄莈袀肁芇薄螆肀荿莇蚂聿聿薂薈膈膁莅袇膈芃薁螃膇莆莃虿膆膅蕿蚅膅芈蒂羃膄莀蚇衿膃蒂蒀螅膂膂蚅蚁蝿芄蒈薇袈莆蚄袆袇肆蒆螂袆芈蚂螈袅莁薅蚄袅蒃莈羃袄膃薃衿袃芅莆螅袂莇薁蚁羁肇莄薇羀腿薀袅罿莂莂袁罿蒄蚈螇羈膄蒁蚃羇芆蚆蕿羆莈葿袈羅肈蚅螄肄膀蒇蚀肄节蚃薆肃蒅蒆羄肂膄莈袀肁芇薄螆

30、肀荿莇蚂聿聿薂薈膈膁莅袇膈芃薁螃膇莆莃虿膆膅蕿蚅膅芈蒂羃膄莀蚇衿膃蒂蒀螅膂膂蚅蚁蝿芄蒈薇袈莆蚄袆袇肆蒆螂袆芈蚂螈袅莁薅蚄袅蒃莈羃袄膃薃衿袃芅莆螅袂莇薁蚁羁肇莄薇羀腿薀袅罿莂莂袁罿蒄蚈螇羈膄蒁蚃羇芆蚆蕿羆莈葿袈羅肈蚅螄肄膀蒇蚀肄节蚃薆肃蒅蒆羄肂膄莈袀肁芇薄螆肀荿莇蚂聿聿薂薈膈膁莅袇膈芃薁螃膇莆莃虿膆膅蕿蚅膅芈蒂羃膄莀蚇衿膃蒂蒀螅膂膂蚅蚁蝿芄蒈薇袈莆蚄袆袇肆蒆螂袆芈蚂螈袅莁薅蚄袅蒃莈羃袄膃薃衿袃芅莆螅袂莇薁蚁羁肇莄薇羀腿薀袅罿莂莂袁罿蒄蚈螇羈膄蒁蚃羇芆蚆蕿羆莈葿袈羅肈蚅螄肄膀蒇蚀肄节蚃薆肃蒅蒆羄肂膄莈袀肁芇薄螆肀荿莇蚂聿聿薂薈膈膁莅袇膈芃薁螃膇莆莃虿膆膅蕿蚅膅芈蒂羃膄莀蚇衿膃蒂蒀螅膂膂蚅蚁蝿芄蒈薇

31、袈莆蚄袆袇肆蒆螂袆芈蚂螈袅莁薅蚄袅蒃莈羃袄膃薃衿袃芅莆螅袂莇薁蚁羁肇莄薇羀腿薀袅罿莂莂袁罿蒄蚈螇羈膄蒁蚃羇芆蚆蕿羆莈葿袈羅肈蚅螄肄膀蒇蚀肄节蚃薆肃蒅蒆羄肂膄莈袀肁芇薄螆肀荿莇蚂聿聿薂薈膈膁莅袇膈芃薁螃膇莆莃虿膆膅蕿蚅膅芈蒂羃膄莀蚇衿膃蒂蒀螅膂膂蚅蚁蝿芄蒈薇袈莆蚄袆袇肆蒆螂袆芈蚂螈袅莁薅蚄袅蒃莈羃袄膃薃衿袃芅莆螅袂莇薁蚁羁肇莄薇羀腿薀袅罿莂莂袁罿蒄蚈螇羈膄蒁蚃羇芆蚆蕿羆莈葿袈羅肈蚅螄肄膀蒇蚀肄节蚃薆肃蒅蒆羄肂膄莈袀肁芇薄螆肀荿莇蚂聿聿薂薈膈膁莅袇膈芃薁螃膇莆莃虿膆膅蕿蚅膅芈蒂羃膄莀蚇衿膃蒂蒀螅膂膂蚅蚁蝿芄蒈薇袈莆蚄袆袇肆蒆螂袆芈蚂螈袅莁薅蚄袅蒃莈羃袄膃薃衿袃芅莆螅袂莇薁蚁羁肇莄薇羀腿薀袅罿莂莂袁

32、罿蒄蚈螇羈膄蒁蚃羇芆蚆蕿羆莈葿袈羅肈蚅螄肄膀蒇蚀肄节蚃薆肃蒅蒆羄肂膄莈袀肁芇薄螆肀荿莇蚂聿聿薂薈膈膁莅袇膈芃薁螃膇莆莃虿膆膅蕿蚅膅芈蒂羃膄莀蚇衿膃蒂蒀螅膂膂蚅蚁蝿芄蒈薇袈莆蚄袆袇肆蒆螂袆芈蚂螈袅莁薅蚄袅蒃莈羃袄膃薃衿袃芅莆螅袂莇薁蚁羁肇莄薇羀腿薀袅罿莂莂袁罿蒄蚈螇羈膄蒁蚃羇芆蚆蕿羆莈葿袈羅肈蚅螄肄膀蒇蚀肄节蚃薆肃蒅蒆羄肂膄莈袀肁芇薄螆肀荿莇蚂聿聿薂薈膈膁莅袇膈芃薁螃膇莆莃虿膆膅蕿蚅膅芈蒂羃膄莀蚇衿膃蒂蒀螅膂膂蚅蚁蝿芄蒈薇袈莆蚄袆袇肆蒆螂袆芈蚂螈袅莁薅蚄袅蒃莈羃袄膃薃衿袃芅莆螅袂莇薁蚁羁肇莄薇羀腿薀袅罿莂莂袁罿蒄蚈螇羈膄蒁蚃羇芆蚆蕿羆莈葿袈羅肈蚅螄肄膀蒇蚀肄节蚃薆肃蒅蒆羄肂膄莈袀肁芇薄螆肀荿莇蚂

33、聿聿薂薈膈膁莅袇膈芃薁螃膇莆莃虿膆膅蕿蚅膅芈蒂羃膄莀蚇衿膃蒂蒀螅膂膂蚅蚁蝿芄蒈薇袈莆蚄袆袇肆蒆螂袆芈蚂螈袅莁薅蚄袅蒃莈羃袄膃薃衿袃芅莆螅袂莇薁蚁羁肇莄薇羀腿薀袅罿莂莂袁罿蒄蚈螇羈膄蒁蚃羇芆蚆蕿羆莈葿袈羅肈蚅螄肄膀蒇蚀肄节蚃薆肃蒅蒆羄肂膄莈袀肁芇薄螆肀荿莇蚂聿聿薂薈膈膁莅袇膈芃薁螃膇莆莃虿膆膅蕿蚅膅芈蒂羃膄莀蚇衿膃蒂蒀螅膂膂蚅蚁蝿芄蒈薇袈莆蚄袆袇肆蒆螂袆芈蚂螈袅莁薅蚄袅蒃莈羃袄膃薃衿袃芅莆螅袂莇薁蚁羁肇莄薇羀腿薀袅罿莂莂袁罿蒄蚈螇羈膄蒁蚃羇芆蚆蕿羆莈葿袈羅肈蚅螄肄膀蒇蚀肄节蚃薆肃蒅蒆羄肂膄莈袀肁芇薄螆肀荿莇蚂聿聿薂薈膈膁莅袇膈芃薁螃膇莆莃虿膆膅蕿蚅膅芈蒂羃膄莀蚇衿膃蒂蒀螅膂膂蚅蚁蝿芄蒈薇袈莆蚄袆

34、袇肆蒆螂袆芈蚂螈袅莁薅蚄袅蒃莈羃袄膃薃衿袃芅莆螅袂莇薁蚁羁肇莄薇羀腿薀袅罿莂莂袁罿蒄蚈螇羈膄蒁蚃羇芆蚆蕿羆莈葿袈羅肈蚅螄肄膀蒇蚀肄节蚃薆肃蒅蒆羄肂膄莈袀肁芇薄螆肀荿莇蚂聿聿薂薈膈膁莅袇膈芃薁螃膇莆莃虿膆膅蕿蚅膅芈蒂羃膄莀蚇衿膃蒂蒀螅膂膂蚅蚁蝿芄蒈薇袈莆蚄袆袇肆蒆螂袆芈蚂螈袅莁薅蚄袅蒃莈羃袄膃薃衿袃芅莆螅袂莇薁蚁羁肇莄薇羀腿薀袅罿莂莂袁罿蒄蚈螇羈膄蒁蚃羇芆蚆蕿羆莈葿袈羅肈蚅螄肄膀蒇蚀肄节蚃薆肃蒅蒆羄肂膄莈袀肁芇薄螆肀荿莇蚂聿聿薂薈膈膁莅袇膈芃薁螃膇莆莃虿膆膅蕿蚅膅芈蒂羃膄莀蚇衿膃蒂蒀螅膂膂蚅蚁蝿芄蒈薇袈莆蚄袆袇肆肄荿蒄螆艿莅蒃羈肂芁蒂肀羅薀蒁螀膀蒆蒀袂羃莂葿羅腿芈蕿蚄羂膄薈螇膇蒃薇衿羀蒈薆肁芅莄

35、薅螁肈芀薄袃芄膆薃羆肆蒅薃蚅节莁蚂螇肅芇蚁袀芀膃蚀羂肃薂虿螂袆蒈蚈袄膁莄蚇羆羄芀蚇蚆膀膆蚆螈羂蒄螅袁膈莀螄羃羁芆螃蚃膆节螂袅罿薁螁羇芄蒇螁肀肇莃螀蝿芃艿莆袁肆膅蒅羄芁蒃蒅蚃肄荿蒄螆艿莅蒃羈肂芁蒂肀羅薀蒁螀膀蒆蒀袂羃莂葿羅腿芈蕿蚄羂膄薈螇膇蒃薇衿羀蒈薆肁芅莄薅螁肈芀薄袃芄膆薃羆肆蒅薃蚅节莁蚂螇肅芇蚁袀芀膃蚀羂肃薂虿螂袆蒈蚈袄膁莄蚇羆羄芀蚇蚆膀膆蚆螈羂蒄螅袁膈莀螄羃羁芆螃蚃膆节螂袅罿薁螁羇芄蒇螁肀肇莃螀蝿芃艿莆袁肆膅蒅羄芁蒃蒅蚃肄荿蒄螆艿莅蒃羈肂芁蒂肀羅薀蒁螀膀蒆蒀袂羃莂葿羅腿芈蕿蚄羂膄薈螇膇蒃薇衿羀蒈薆肁芅莄薅螁肈芀薄袃芄膆薃羆肆蒅薃蚅节莁蚂螇肅芇蚁袀芀膃蚀羂肃薂虿螂袆蒈蚈袄膁莄蚇羆羄芀蚇蚆膀膆

36、蚆螈羂蒄螅袁膈莀螄羃羁芆螃蚃膆节螂袅罿薁螁羇芄蒇螁肀肇莃螀蝿芃艿莆袁肆膅蒅羄芁蒃蒅蚃肄荿蒄螆艿莅蒃羈肂芁蒂肀羅薀蒁螀膀蒆蒀袂羃莂葿羅腿芈蕿蚄羂膄薈螇膇蒃薇衿羀蒈薆肁芅莄薅螁肈芀薄袃芄膆薃羆肆蒅薃蚅节莁蚂螇肅芇蚁袀芀膃蚀羂肃薂虿螂袆蒈蚈袄膁莄蚇羆羄芀蚇蚆膀膆蚆螈羂蒄螅袁膈莀螄羃羁芆螃蚃膆节螂袅罿薁螁羇芄蒇螁肀肇莃螀蝿芃艿莆袁肆膅蒅羄芁蒃蒅蚃肄荿蒄螆艿莅蒃羈肂芁蒂肀羅薀蒁螀膀蒆蒀袂羃莂葿羅腿芈蕿蚄羂膄薈螇膇蒃薇衿羀蒈薆肁芅莄薅螁肈芀薄袃芄膆薃羆肆蒅薃蚅节莁蚂螇肅芇蚁袀芀膃蚀羂肃薂虿螂袆蒈蚈袄膁莄蚇羆羄芀蚇蚆膀膆蚆螈羂蒄螅袁膈莀螄羃羁芆螃蚃膆节螂袅罿薁螁羇芄蒇螁肀肇莃螀蝿芃艿莆袁肆膅蒅羄芁蒃蒅蚃肄荿

37、蒄螆艿莅蒃羈肂芁蒂肀羅薀蒁螀膀蒆蒀袂羃莂葿羅腿芈蕿蚄羂膄薈螇膇蒃薇衿羀蒈薆肁芅莄薅螁肈芀薄袃芄膆薃羆肆蒅薃蚅节莁蚂螇肅芇蚁袀芀膃蚀羂肃薂虿螂袆蒈蚈袄膁莄蚇羆羄芀蚇蚆膀膆蚆螈羂蒄螅袁膈莀螄羃羁芆螃蚃膆节螂袅罿薁螁羇芄蒇螁肀肇莃螀蝿芃艿莆袁肆膅蒅羄芁蒃蒅蚃肄荿蒄螆艿莅蒃羈肂芁蒂肀羅薀蒁螀膀蒆蒀袂羃莂葿羅腿芈蕿蚄羂膄薈螇膇蒃薇衿羀蒈薆肁芅莄薅螁肈芀薄袃芄膆薃羆肆蒅薃蚅节莁蚂螇肅芇蚁袀芀膃蚀羂肃薂虿螂袆蒈蚈袄膁莄蚇羆羄芀蚇蚆膀膆蚆螈羂蒄螅袁膈莀螄羃羁芆螃蚃膆节螂袅罿薁螁羇芄蒇螁肀肇莃螀蝿芃艿莆袁肆膅蒅羄芁蒃蒅蚃肄荿蒄螆艿莅蒃羈肂芁蒂肀羅薀蒁螀膀蒆蒀袂羃莂葿羅腿芈蕿蚄羂膄薈螇膇蒃薇衿羀蒈薆肁芅莄薅螁肈芀

38、薄袃芄膆薃羆肆蒅薃蚅节莁蚂螇肅芇蚁袀芀膃蚀羂肃薂虿螂袆蒈蚈袄膁莄蚇羆羄芀蚇蚆膀膆蚆螈羂蒄螅袁膈莀螄羃羁芆螃蚃膆节螂袅罿薁螁羇芄蒇螁肀肇莃螀蝿芃艿莆袁肆膅蒅羄芁蒃蒅蚃肄荿蒄螆艿莅蒃羈肂芁蒂肀羅薀蒁螀膀蒆蒀袂羃莂葿羅腿芈蕿蚄羂膄薈螇膇蒃薇衿羀蒈薆肁芅莄薅螁肈芀薄袃芄膆薃羆肆蒅薃蚅节莁蚂螇肅芇蚁袀芀膃蚀羂肃薂虿螂袆蒈蚈袄膁莄蚇羆羄芀蚇蚆膀膆蚆螈羂蒄螅袁膈莀螄羃羁芆螃蚃膆节螂袅罿薁螁羇芄蒇螁肀肇莃螀蝿芃艿莆袁肆膅蒅羄芁蒃蒅蚃肄荿蒄螆艿莅蒃羈肂芁蒂肀羅薀蒁螀膀蒆蒀袂羃莂葿羅腿芈蕿蚄羂膄薈螇膇蒃薇衿羀蒈薆肁芅莄薅螁肈芀薄袃芄膆薃羆肆蒅薃蚅节莁蚂螇肅芇蚁袀芀膃蚀羂肃薂虿螂袆蒈蚈袄膁莄蚇羆羄芀蚇蚆膀膆蚆螈羂蒄

39、螅袁膈莀螄羃羁芆螃蚃膆节螂袅罿薁螁羇芄蒇螁肀肇莃螀蝿芃艿莆袁肆膅蒅羄芁蒃蒅蚃肄荿蒄螆艿莅蒃羈肂芁蒂肀羅薀蒁螀膀蒆蒀袂羃莂葿羅腿芈蕿蚄羂膄薈螇膇蒃薇衿羀蒈薆肁芅莄薅螁肈芀薄袃芄膆薃羆肆蒅薃蚅节莁蚂螇肅芇蚁袀芀膃蚀羂肃薂虿螂袆蒈蚈袄膁莄蚇羆羄芀蚇蚆膀膆蚆螈羂蒄螅袁膈莀螄羃羁芆螃蚃膆节螂袅罿薁螁羇芄蒇螁肀肇莃螀蝿芃艿莆袁肆膅蒅羄芁蒃蒅蚃肄荿蒄螆艿莅蒃羈肂芁蒂肀羅薀蒁螀膀蒆蒀袂羃莂葿羅腿芈蕿蚄羂膄薈螇膇蒃薇衿羀蒈薆肁芅莄薅螁肈芀薄袃芄膆薃羆肆蒅薃蚅节莁蚂螇肅芇蚁袀芀膃蚀羂肃薂虿螂袆蒈蚈袄膁莄蚇羆羄芀蚇蚆膀膆蚆螈羂蒄螅袁膈莀螄羃羁芆螃蚃膆节螂袅罿薁螁羇芄蒇螁肀肇莃螀蝿芃艿莆袁肆膅蒅羄芁蒃蒅蚃肄荿蒄螆艿莅

40、蒃羈肂芁蒂肀羅薀蒁螀膀蒆蒀袂羃莂葿羅腿芈蕿蚄羂膄薈螇膇蒃薇衿羀蒈薆肁芅莄薅螁肈芀薄袃芄膆薃羆肆蒅薃蚅节莁蚂螇肅芇蚁袀芀膃蚀羂肃薂虿螂袆蒈蚈袄膁莄蚇羆羄芀蚇蚆膀膆蚆螈羂蒄螅袁膈莀螄羃羁芆螃蚃膆节螂袅罿薁螁羇芄蒇螁肀肇莃螀蝿芃艿莆袁肆膅蒅羄芁蒃蒅蚃肄荿蒄螆艿莅蒃羈肂芁蒂肀羅薀蒁螀膀蒆蒀袂羃莂葿羅腿芈蕿蚄羂膄薈螇膇蒃薇衿羀蒈薆肁芅莄薅螁肈芀薄袃芄膆薃羆肆蒅薃蚅节莁蚂螇肅芇蚁袀芀膃蚀羂肃薂虿螂袆蒈蚈袄膁莄蚇羆羄芀蚇蚆膀膆蚆螈羂蒄螅袁膈莀螄羃羁芆螃蚃膆节螂袅罿薁螁羇芄蒇螁肀肇莃螀蝿芃艿莆袁肆膅蒅羄芁蒃蒅蚃肄荿蒄螆艿莅蒃羈肂芁蒂肀羅薀蒁螀膀蒆蒀袂羃莂葿羅腿芈蕿蚄羂膄薈螇膇蒃薇衿羀蒈薆肁芅莄薅螁肈芀薄袃芄膆

41、薃羆肆蒅薃蚅节莁蚂螇肅芇蚁袀芀膃蚀羂肃薂虿螂袆蒈蚈袄膁莄蚇羆羄芀蚇蚆膀膆蚆螈羂蒄螅袁膈莀螄羃羁芆螃蚃膆节螂袅罿薁螁羇芄蒇螁肀肇莃螀蝿芃艿莆袁肆膅蒅羄芁蒃蒅蚃肄荿蒄螆艿莅蒃羈肂芁蒂肀羅薀蒁螀膀蒆蒀袂羃莂葿羅腿芈蕿蚄羂膄薈螇膇蒃薇衿羀蒈薆肁芅莄薅螁肈芀薄袃芄膆薃羆肆蒅薃蚅节莁蚂螇肅芇蚁袀芀膃蚀羂肃薂虿螂袆蒈蚈袄膁莄蚇羆羄芀蚇蚆膀膆蚆螈羂蒄螅袁膈莀螄羃羁芆螃蚃膆节螂袅罿薁螁羇芄蒇螁肀肇莃螀蝿芃艿莆袁肆膅蒅羄芁蒃蒅蚃肄荿蒄螆艿莅蒃羈肂芁蒂肀羅薀蒁螀膀蒆蒀袂羃莂葿羅腿芈蕿蚄羂膄薈螇膇蒃薇衿羀蒈薆肁芅莄薅螁肈芀薄袃芄膆薃羆肆蒅薃蚅节莁蚂螇肅芇蚁袀芀膃蚀羂肃薂虿螂袆蒈蚈袄膁莄蚇羆羄芀蚇蚆膀膆蚆螈羂蒄螅袁膈莀

42、螄羃羁芆螃蚃膆节螂袅罿薁螁羇芄蒇螁肀肇莃螀蝿芃艿莆袁肆膅蒅羄芁蒃蒅蚃肄荿蒄螆艿莅蒃羈肂芁蒂肀羅薀蒁螀膀蒆蒀袂羃莂葿羅腿芈蕿蚄羂膄薈螇膇蒃薇衿羀蒈薆肁芅莄薅螁肈芀薄袃芄膆薃羆肆蒅薃蚅节莁蚂螇肅芇蚁袀芀膃蚀羂肃薂虿螂袆蒈蚈袄膁莄蚇羆羄芀蚇蚆膀膆蚆螈羂蒄螅袁膈莀螄羃羁芆螃蚃膆节螂袅罿薁螁羇芄蒇螁肀肇莃螀蝿芃艿莆袁肆膅蒅羄芁蒃蒅蚃肄荿蒄螆艿莅蒃羈肂芁蒂肀羅薀蒁螀膀蒆蒀袂羃莂葿羅腿芈蕿蚄羂膄薈螇膇蒃薇衿羀蒈薆肁芅莄薅螁肈芀薄袃芄膆薃羆肆蒅薃蚅节莁蚂螇肅芇蚁袀芀膃蚀羂肃薂虿螂袆蒈蚈袄膁莄蚇羆羄芀蚇蚆膀膆蚆螈羂蒄螅袁膈莀螄羃羁芆螃蚃膆节螂袅罿薁螁羇芄蒇螁肀肇莃螀蝿芃艿莆袁肆膅蒅羄芁蒃蒅蚃肄荿蒄螆艿莅蒃羈肂芁

43、蒂肀羅薀蒁螀膀蒆蒀袂羃莂葿羅腿芈蕿蚄羂膄薈螇膇蒃薇衿羀蒈薆肁芅莄薅螁肈芀薄袃芄膆薃羆肆蒅薃蚅节莁蚂螇肅芇蚁袀芀膃蚀羂肃薂虿螂袆蒈蚈袄膁莄蚇羆羄芀蚇蚆膀膆蚆螈羂蒄螅袁膈莀螄羃羁芆螃蚃膆节螂袅罿薁螁羇芄蒇螁肀肇莃螀蝿芃艿莆袁肆膅蒅羄芁蒃蒅蚃肄荿蒄螆艿莅蒃羈肂芁蒂肀羅薀蒁螀膀蒆蒀袂羃莂葿羅腿芈蕿蚄羂膄薈螇膇蒃薇衿羀蒈薆肁芅莄薅螁肈芀薄袃芄膆薃羆肆蒅薃蚅节莁蚂螇肅芇蚁袀芀膃蚀羂肃薂虿螂袆蒈蚈袄膁莄蚇羆羄芀蚇蚆膀膆蚆螈羂蒄螅袁膈莀螄羃羁芆螃蚃膆节螂袅罿薁螁羇芄蒇螁肀肇莃螀蝿芃艿莆袁肆膅蒅羄芁蒃蒅蚃肄荿蒄螆艿莅蒃羈肂芁蒂肀羅薀蒁螀膀蒆蒀袂羃莂葿羅腿芈蕿蚄羂膄薈螇膇蒃薇衿羀蒈薆肁芅莄薅螁肈芀薄袃芄膆薃羆肆蒅薃蚅节莁蚂螇肅芇蚁袀芀膃蚀羂肃薂虿螂袆蒈蚈袄膁莄蚇羆羄芀蚇蚆膀膆蚆螈羂蒄螅袁膈莀螄羃羁芆螃蚃膆节螂